岩溶小流域土壤-地下水系统中$\mathrm{HCO}_{3}^{-}$的迁移转化机制: 以桂林丫吉试验场为例

范亚飞 ,  郭永丽 ,  池福祥 ,  陈发家 ,  刘凡 ,  朱棋

科学技术与工程 ›› 2026, Vol. 26 ›› Issue (27) :11636-11648

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科学技术与工程 ›› 2026, Vol. 26 ›› Issue (27) :11636-11648 DOI: 10.12404/j.issn.1671-1815.2600155
天文学、地球科学

岩溶小流域土壤-地下水系统中$\mathrm{HCO}_{3}^{-}$的迁移转化机制: 以桂林丫吉试验场为例

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Migration and Transformation Mechanisms of $\mathrm{HCO}_{3}^{-}$ in Soil-groundwater System of Karst Small Watershed : Yaji Experimental Site in Guilin

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摘要

典型岩溶流域出口水体中$\mathrm{HCO}_{3}^{-}$的来源与转化机制,是开展岩溶碳汇核算与固碳能力评估的核心内容。以广西桂林丫吉试验场为研究对象,从地球系统科学视角出发,采用高分辨率在线监测结合月尺度采样的方法,对土下10、40、90 cm深度的温度、电导率与CO2浓度进行连续监测,同步采集土壤水、土壤气与泉水样品,测定pH、CO2浓度、δ13CDIC和$\mathrm{HCO}_{3}^{-}$浓度等水化学指标。耦合数学模型与水文地球化学技术,依托观测数据,结合线性混合模型与水化学分析方法,旨在系统解析土壤-地下水系统中$\mathrm{HCO}_{3}^{-}$的来源、影响因素及迁移转化特征。研究结果显示,土壤水和岩溶泉口(S31)中来源于土壤CO2的$\mathrm{HCO}_{3}^{-}$占比分别为80.00%和70.06%,表明土壤CO2是土壤-地下水系统$\mathrm{HCO}_{3}^{-}$的主要来源,其控制因素包括气象条件、土壤温度、电导率以及生物活动等。雨季时,土壤CO2浓度升高,岩溶作用增强,S31泉水中Ca2+与$\mathrm{HCO}_{3}^{-}$浓度同步升高;结合土壤水与S31的水化学类型、方解石饱和指数以及CO2脱气特征可以发现,土壤-地下水系统中的$\mathrm{CO}_{2}-\mathrm{HCO}_{3}^{-}$-CaCO3体系始终处于动态平衡状态。岩溶小流域土壤-地下水系统中的$\mathrm{HCO}_{3}^{-}$受“土壤CO2产生-水岩反应-水文传输”过程的耦合控制,整体呈现“上层快速生成-中层富集-泉口稳定输出”的迁移转化模式,且岩溶泉口的碳酸盐再沉淀作用对$\mathrm{HCO}_{3}^{-}$浓度存在削减效应。研究成果可为岩溶碳汇通量核算与增汇潜力评估提供科学依据与理论指导。

Abstract

The sources and transformation mechanisms of $\mathrm{HCO}_{3}^{-}$ in outlet water bodies of typical karst watersheds are crucial for conducting karst carbon sink accounting and assessing carbon sequestration capacity. Taking the Yaji Experimental Field in Guilin, Guangxi as the research subject, an earth system science perspective was adopted, combining high-resolution monitoring with monthly sampling techniques. Continuous measurements temperature, electrical conductivity (EC), and CO2 were conducted at soil depths of 10 cm, 40 cm, and 90 cm. Simultaneously, soil water, air, and spring water samples were collected for the analysis of pH, CO2, δ13CDIC, $\mathrm{HCO}_{3}^{-}$, and other hydrochemical parameters. By coupling mathematical models with hydrogeochemical techniques, data-driven linear mixing models and hydrochemical was utilized to systematically analysis and interpret the sources, influencing factors, and migration characteristics of $\mathrm{HCO}_{3}^{-}$ within the soil-groundwater system. The proportion of $\mathrm{HCO}_{3}^{-}$ derived from soil CO2 was found to be 80.00% in soil water and 70.06% at the karst spring outlet (S31), indicating that soil CO2 is the dominant source of $\mathrm{HCO}_{3}^{-}$ in the soil-groundwater system. Soil CO2 levels were primarily influenced by meteorological conditions, soil temperature, soil EC, and biological activity. During the rainy season, increased soil CO2 and enhanced karst dissolution resulted in simultaneous rises in Ca2+ and $\mathrm{HCO}_{3}^{-}$ concentrations in S31. Based on the hydrochemical facies, calcite saturation index, and CO2 degassing characteristics, it was found that the $\mathrm{CO}_{2}-\mathrm{HCO}_{3}^{-}-\mathrm{CaCO}_{3}$ system in the soil-groundwater continuum reaches a dynamic equilibrium. Overall, the dynamics of $\mathrm{HCO}_{3}^{-}$ in the karst small-watershed soil-groundwater system are governed by the coupled processes of “soil CO2 generation, water-rock reaction, and hydrological transport”. This system exhibits a migration-transformation pattern characterized by “rapid generation in upper layers, enrichment in the middle layers, and stable output at the spring outlet”. Moreover, reprecipitation at the karst spring outlet acts as a mechanism for reducing $\mathrm{HCO}_{3}^{-}$ concentrations. The results are expected to provide scientific guidance for quantifying karst carbon sink fluxes and assessing carbon sequestration potential.

Graphical abstract

关键词

岩溶流域 / 土壤-地下水系统 / $\mathrm{HCO}_{3}^{-}$ / 来源 / 迁移转化

Key words

karst watershed / soil-groundwater systems / $\mathrm{HCO}_{3}^{-}$ / source / migration and transformation

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范亚飞, 郭永丽, 池福祥, 陈发家, 刘凡, 朱棋. 岩溶小流域土壤-地下水系统中$\mathrm{HCO}_{3}^{-}$的迁移转化机制: 以桂林丫吉试验场为例[J]. 科学技术与工程, 2026, 26(27): 11636-11648 DOI:10.12404/j.issn.1671-1815.2600155
FAN Ya-fei, GUO Yong-li, CHI Fu-xiang, CHEN Fa-jia, LIU Fan, ZHU Qi. Migration and Transformation Mechanisms of $\mathrm{HCO}_{3}^{-}$ in Soil-groundwater System of Karst Small Watershed : Yaji Experimental Site in Guilin[J]. Science Technology and Engineering, 2026, 26(27): 11636-11648 DOI:10.12404/j.issn.1671-1815.2600155

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在全球碳循环研究中,岩溶作用对全球碳循环的贡献长期以来都被显著低估[1]。根据国际地质对比计划(international geological correlation programme,IGCP)379项目“岩溶作用与碳循环”的估算,全球碳酸盐岩溶蚀作用回收大气CO2的量为6.08×108 tC/年,中国岩溶作用回收大气CO2的量为1.77×107 tC/年,约占当前碳循环模型中遗失汇的1/3[2]。碳酸盐岩是岩溶发育的物质基础,碳酸盐岩风化形成的碳汇是全球碳循环的重要组成部分[3]。碳酸盐岩风化过程是岩溶碳汇的核心机制,其本质是碳酸盐矿物与土壤中CO2在水的作用下发生化学反应,生成以${\mathrm{HCO}}_{3}^{-}$为主的溶解无机碳(dissolved inorganic carbon,DIC),同时伴随Ca2+释放,反应过程为$\mathrm{CaCO}_{3}+\mathrm{H}_{2} \mathrm{O}+\mathrm{CO}_{2} \rightleftharpoons \mathrm{Ca}^{2+}+2 \mathrm{HCO}_{3}^{-}$。该过程不仅消耗大气或土壤中的CO2,还将碳以${\mathrm{HCO}}_{3}^{-}$形式长期储存于水体中,形成“岩溶碳汇”[4-5]。根据Liu等[6]提出的碳循环模式,碳酸盐岩风化驱动的岩溶碳汇主要形成于土壤系统和地下水系统,这两个关键区域是准确计算岩溶碳汇本底值、评估长期固碳潜力的核心[7-8]。因此,阐明岩溶小流域土壤-地下水系统中${\mathrm{HCO}}_{3}^{-}$的迁移转化机制,是厘清岩溶碳汇效应与碳循环关联的核心科学问题。
中国西南岩溶地区是全球重要的碳汇区域之一,其土壤-地下水系统中${\mathrm{HCO}}_{3}^{-}$的动态迁移与转化过程深刻影响着区域碳循环。同位素技术的发展推动了$\mathrm{HCO}_{3}^{-}$来源的精确识别,Hartmann等[9]提出“岩溶碳泵”的概念,利用δ13C示踪${\mathrm{HCO}}_{3}^{-}$来源,明确岩溶水体中${\mathrm{HCO}}_{3}^{-}$的主要碳源组成;李静等[10]利用δ13C揭示岩溶地下水中30%~70%的${\mathrm{HCO}}_{3}^{-}$来源于土壤CO2的生物地球化学转化,指明土壤CO2是岩溶地下水中$\mathrm{HCO}_{3}^{-}$的重要来源。中国研究亦表明环境因子对${\mathrm{HCO}}_{3}^{-}$动态变化具有调控作用。杨慧等[11]在云南小江流域的研究发现,季节性干旱导致土壤CO2分压下降,从而削弱碳酸盐岩溶蚀过程,致使地下水中${\mathrm{HCO}}_{3}^{-}$浓度在雨旱季过渡期间下降42%,表明气候水文条件影响土壤CO2供给强度,调控岩溶地下水中${\mathrm{HCO}}_{3}^{-}$的生成与输出过程。可见,岩溶流域水体中$\mathrm{HCO}_{3}^{-}$具有多源性且动态变化显著,岩溶流域水体${\mathrm{HCO}}_{3}^{-}$的来源特征及其迁移转化机制,是准确量化岩溶碳汇通量和评估固碳潜力的前提。
广西桂林丫吉试验场作为中国典型岩溶小流域长期综合观测平台,现有研究多集中于通过人工监测获取数据分析岩溶水体中碳的生成与来源[3];建立酸雨条件下丫吉流域岩溶碳汇效应的有效评价方法和δ13C的变化机理[12];分析大气降水进入土壤含水层对岩溶包气带水文响应过程的差异[13],以及对$\mathrm{HCO}_{3}^{-}$来源的影响[14]。对土壤-地下水系统中的$\mathrm{HCO}_{3}^{-}$的影响因素、迁移路径和转化过程研究较少,缺乏连续、高分辨率的数据支持。因此以广西桂林市丫吉试验场为研究区,利用高分辨率监测土壤关键参数和水文气象因子,并结合水文地球化学技术,解析土壤-地下水系统中$\mathrm{HCO}_{3}^{-}$的来源特征;判断岩溶水体运移过程中的溶蚀-沉淀趋势,揭示土壤-地下水系统中$\mathrm{HCO}_{3}^{-}$迁移转化机制,为岩溶碳汇通量核算与增汇潜力评估提供过程约束和参数依据。

1 研究区概况

丫吉试验场位于广西桂林市(图1),属于国家级“西南岩溶石漠化野外科学观测研究站”,是南方裸露岩溶区典型的峰丛山区岩溶泉域系统[3],总面积约2 km2。丫吉试验场建于1986年,以中法科技合作为基础,借鉴国际先进经验,在中国率先利用野外场地观测开展岩溶科学综合研究的试验场,建立了气象站、水位、水化学、土壤CO2等自动化监测站,积累了大量野外实测数据。

丫吉试验场位于典型的峰丛洼地和峰林平原交界处,主要气候类型为亚热带季风气候[15],旱雨两季分明(雨季为3—8月,旱季为9月—次年2月)[3],峰丛洼地和峰林平原之间的高差达500 m,形成了厚100~500 m的包气带。岩溶含水系统以管道流为主,伴有裂隙流以及溶蚀裂隙中的扩散流。降水是流域内唯一的补给源,且无其他外界因素的影响。因此,丫吉试验场是开展自然条件下岩溶区土壤-地下水${\mathrm{HCO}}_{3}^{-}$迁移转化机制的理想场所。

2 样品采集与分析方法

2.1 流域内高分辨率自动与人工监测

利用高分辨率自动监测装置,开展气象因子和土壤CO2等指标高分辨率在线监测。设备位于S31岩溶泉出口处灌丛区,顶部安装大气传感器和雨量计[图1(d)],监测频率设置为15 min,用于自动记录空气温度、湿度、CO2含量和降水量数据,从而保证数据在时间上的一致和连续。土下10、40、90 cm处安装电极[图1(d)],监测频率为15 min,同步高分辨率监测土壤温度(T-10、T-40和T-90)、电导率(EC-10、EC-40和EC-90)和CO2含量(CO2-10、CO2-40和CO2-90),以反映不同深度土壤环境参数的垂向梯度特征。在S31岩溶泉口放置Solinst探头(加拿大)监测水位、水温、电导率;在丫吉试验场内同一坡向由上至下设置三个土壤监测点[图1(b)],分别是TS01、TS02和TS03,并安放土壤水和土壤气体收集装置;土下10 cm和50 cm处放置土壤水收集装置,分别对应编号TW1-10/50、TW2-10/50和TW3-10/50;土下10、20、50、100 cm处分别放置土壤气体收集装置,编号规则为“TQ+监测点编号+土下深度”。例如,TS01土壤气体的编号分别为TQ1-10、TQ1-20、TQ1-50和TQ1-100。

2.2 样品采集及检测

自2023年9月—2024年8月,根据岩溶泉流量和土壤水收集装置存水情况,以月为尺度采集泉水和土壤水。野外取样时利用法国PONSEL便携式水质仪现场测定水化学参数,包括pH、温度T(℃)氧化还原电位(Eh,mV)、溶解氧(dissolved oxygen,DO,mg/L)和电导率(electrical conductivity,EC,μS/cm)[图2(a)]。现场测定前确保仪器已按规范校准,测定时将仪器探头放入所测定液体中,避免外界环境(如强光或极端温度)影响结果,并定时检查仪器工作状态,确保数据准确。利用便携式硬度计和碱度计(德国Merck)现场测定Ca2+浓度(mg/L)、${\mathrm{HCO}}_{3}^{-}$浓度(mmol/L)[图2(a)],每测定完一个样品后及时清洁,避免不同样品交叉污染,影响测定结果。用600 mL聚乙烯瓶采集泉水和地下水样品用于测试阴、阳离子;其同位素样品(δD、δ18O、δ13CDIC)用60 mL聚乙烯瓶采集。δ13CDIC的取样瓶加入2滴饱和HgCl2溶液,避免长时间暴露在光照下。所有采样瓶使用前都需要用原样水清洗,避免交叉污染;样品采集完成后需排净瓶内气泡,密封保存后尽快送至实验室分析。δ13CDIC、δD和δ18O由中国地质科学院岩溶地质研究所岩溶地质与资源环境测试中心分析测试。δD和δ18O使用液态水稳定同位素分析仪LWIA-24-d分析[图2(b)],采用离轴整合积分腔光谱输出技术(off-axis integrated cavity output spectroscopy,OA-ICOS)进行测定,测试结果用软件VSMOW进行标准化。在每个样品的测量中,会进行6次测定并取平均值,其检测精度分别为±0.2‰和±0.6‰。δ13CDIC使用稳定同位素质谱仪MAT-235分析[图2(b)],通过磷酸法测试水样溶解无机碳同位素组成,测试过程中采用软件VPDB对δ13CDIC的值进行标准化,检测精度为±0.1‰。

2.3 研究及分析方法

2.3.1 线性混合模型

采用线性混合模型估算碳酸盐岩和土壤CO2对土壤-地下水系统中${\mathrm{HCO}}_{3}^{-}$的贡献率[16]。计算公式为

${\mathit{\delta }}^{13}{\mathit{C}}_{\mathit{G}}=\mathit{x}{\mathit{\delta }}^{13}{\mathit{C}}_{\mathit{S}}+(1-\mathit{x}){\mathit{\delta }}^{13}{\mathit{C}}_{\mathit{C}}$

式(1)中:δ13CG为地下水的δ13CDIC值;δ13CS为土壤CO2的δ13C值;δ13CC为碳酸盐岩的δ13C值;x为土壤CO2对水体中${\mathrm{HCO}}_{3}^{-}$的贡献比例[17]。

2.3.2 水化学法

方解石饱和指数(saturation index of calcite,SIc)可用于判断水体径流路径“溶解↔再沉淀”过程[18],明晰${\mathrm{HCO}}_{3}^{-}$的生成区(SIc ≤ 0)与泉口再沉淀削减区(SIc > 0),确定${\mathrm{HCO}}_{3}^{-}$的生成和迁移转化。SIc的计算公式为

$\mathit{S}\mathit{I}\mathit{c}=\mathit{l}\mathit{g}\left(\frac{\left[\mathit{C}\right.{\mathit{a}}^{2+}\left]\right[\mathit{C}{\mathit{O}}_{3}^{2-}]}{{\mathit{K}}_{\mathit{C}}}\right)$

式(2)中:KC 为方解石平衡常数;[Ca2+]、[C${\mathit{O}}_{3}^{2-}$]分别为Ca2+和C${\mathit{O}}_{3}^{2-}$的摩尔活度。当 SIc=0 时,表示溶液中的方解石呈平衡状态;当 SIc > 0 时,表示溶液中的方解石呈过饱和状态,方解石发生沉淀;当SIc<0 时,表示溶液中方解石尚未饱和,可以溶解更多的方解石[19]。

Piper三线图不仅能够反映出地下水主要离子的相对丰度和分布特征[20],还可以表明不同水体的化学组成特点,帮助辨别其控制端元[21]。利用舒卡列夫法,将占比大于25%毫克当量的阴阳离子进行组合,确定流域水体的水化学类型[22-23]。利用Piper三线图和舒卡列夫法,判断研究区水体中的主要离子和水化学类型,明确碳酸盐岩的均质性和风化过程,以此判断土壤-地下水系统中${\mathrm{HCO}}_{3}^{-}$来源的稳定性。

3 结果与分析

3.1 土壤-地下水系统中${\mathrm{HCO}}_{3}^{-}$的来源特征及其影响因素

3.1.1 土壤-地下水系统中${\mathrm{HCO}}_{3}^{-}$的来源特征

岩溶区土壤-地下水系统中$\mathrm{HCO}_{3}^{-}$主要受到碳酸盐岩风化溶解和土壤CO2的共同影响[24-25]。丫吉试验场以融县组灰岩(CaCO3/MgCO3)为主,岩性单一,碳酸盐岩的贡献较稳定。土壤CO2分压(pCO2)是调控碳酸盐岩溶解速率的关键因素,土壤CO2浓度越高,溶解越显著。利用各类水点的δ13CDIC和碳酸盐岩的δ13C(0.41‰),基于线性混合模型[式(1)],计算S31岩溶泉水和土壤水中${\mathrm{HCO}}_{3}^{-}$来源于碳酸盐岩和土壤CO2的比例,结果如图3、图4所示。

S31岩溶泉水δ13CDIC的变化范围为-16.75‰~-15.09‰(图3),平均值为-16‰。TW1-10、TW2-10和TW3-10的δ13CDIC的变化范围分别为-20.34‰~-14.02‰、-21.76‰~-9.60‰和-19.82~-8.66‰(图4),平均值分别为-18.09‰、-17.75‰和-15.45‰。TQ1-10、TQ2-10和TQ3-10的δ13CCO2的变化范围分别为-23.70‰~-18.85‰、-24.52‰~-19.51‰、-24.89%~-21.55‰,平均值分别为-21.44‰、-21.98‰和-23.29‰。S31岩溶泉中${\mathrm{HCO}}_{3}^{-}$来源于土壤CO2和碳酸盐岩的平均比例分别为70.06%和29.94%(图3)。TS01、TS02和TS03监测点TW1-10、TW2-10和TW3-10中的${\mathrm{HCO}}_{3}^{-}$来源于土壤CO2和碳酸盐岩的平均比例分别为84.22%和15.78%、80.11%和19.89%、73.28%和26.72%(图4)。以上分析表明,自然条件下岩溶流域土壤-地下水系统中${\mathrm{HCO}}_{3}^{-}$主要来源于土壤CO2。随着丫吉试验场自然环境修复措施的实施,植被覆盖度持续提高,根系量与地表有机质输入增加,导致场区大气中的CO2不断增加[26]。土壤CO2主要来源于植被根系的呼吸作用、土壤内微生物活动和有机质的分解。文献[27]表明,深层土壤CO2浓度与根系生物量呈正相关,与土壤微生物呼吸呈负相关。这表明在植被恢复过程中,根系向深层延伸及其呼吸作用的增强,是维持深层高CO2背景的关键机制。TW1-10、TW2-10和TW3-10的${\mathrm{HCO}}_{3}^{-}$来源呈现沿坡面向下,土壤CO2贡献递减、碳酸盐岩贡献递增的分布特征。该现象表明随径流路径延长与水-岩(土壤水-碳酸盐岩)作用增强,碳酸盐岩溶解来源贡献逐步增加。2024年1—2月TW2-10和TW3-10的碳酸盐岩贡献异常增加至29%、51%和41%、60%;而土壤CO2贡献下降至71%、49%和59%、40%。从季节尺度看,该异常现象受地表温度和水文特征的影响,土壤CO2对${\mathrm{HCO}}_{3}^{-}$的贡献呈现明显的季节性。秋、冬季植被休眠、根系呼吸减弱且低温抑制微生物活性,导致CO2供给减少;春夏季气温回升,根系与微生物代谢增强、有机质分解加快,土壤CO2持续释放,从而提高${\mathrm{HCO}}_{3}^{-}$中来自土壤CO2的比例。旱季降水少,水文滞缓延长水-岩作用时间,从而提高 ${\mathrm{HCO}}_{3}^{-}$中来自碳酸盐岩的比例。得出局部岩性与水文条件对${\mathrm{HCO}}_{3}^{-}$碳源组成的重要控制作用。S31岩溶泉汇集流域内各类水源,混合程度较高,且不易受到单一岩性或瞬时水文事件的影响。与土壤水相比,S31岩溶泉水中$\mathrm{HCO}_{3}^{-}$来源及其δ13CDIC值较稳定。综上,岩溶流域土壤-地下水系统中$\mathrm{HCO}_{3}^{-}$来源表现为:土壤CO2主导、碳酸盐岩溶解所占比例较小,并受季节与局地岩性和水文耦合调控。

3.1.2 土壤-地下水系统中${\mathrm{HCO}}_{3}^{-}$的影响因素

在亚热带季风背景下,外界温湿条件通过改变土壤温度、含水量与CO2通量的耦合关系,进一步调节水-岩反应速率与溶质输移过程,以此控制碳酸盐风化产物$\mathrm{HCO}_{3}^{-}$的生成与迁移。通过统计分析空气湿度(H-air)、空气温度(T-air)、大气CO2含量(CO2-air),土壤各层的EC(EC-10、EC-40、EC-90)、温度(T-10、T-40、T-90)和CO2含量(CO2-10、CO2-40 、CO2-90)的最大值、最小值和平均值及其动态关系(表1和图5),识别土壤-地下水系统中$\mathrm{HCO}_{3}^{-}$的影响因素。

分析土壤T、EC和CO2浓度的年际动态变化特征(表1、图5),可知T-10变化幅度为从冬季(12月—次年3月)8.20~15.00 ℃上升至夏季(4—8月)的20.00~27.80 ℃;T-40、T-90变化幅度较平缓,分别从冬季12.00~18.00 ℃、14.00~20.00 ℃上升至夏季的19.00~25.50 ℃、17.50~24.90 ℃,表明土壤温度受到外界气温变化的影响。EC-10、EC-40和EC-90变化范围分别为115~300 μS/cm、115~435 μS/cm和127~594 μS/cm。EC在秋冬季(9月—次年3月)整体较低,至夏季(4—8月)明显升高,表明土壤剖面溶质浓度具有显著的季节性累积特征。气温升高时,土壤水分蒸发加剧,孔隙水体积减小,致使溶质富集过程增强[28] 。CO2-10、CO2-40年际变化显著,变化幅度分别为1 990×10-6~90 416×10-6和7 560×10-6~82 642×10-6,CO2-90波动较平稳,变化幅度为1 495×10-6~25 423×10-6,表明浅、中层(CO2-10、CO2-40)土壤CO2对年尺度的气候和生物活动响应敏感,而深层(CO2-90)土壤CO2为下渗水体提供持续的CO2端元,使地下水中${\mathrm{HCO}}_{3}^{-}$的变化更稳定。春夏季,植物生长旺盛,植物根系呼吸作用强,微生物对地表有机物的分解速率加快[29-30],导致土壤CO2含量增加,土壤CO2浓度在夏季(4—8月)达到峰值,而在冬季(12月—次年3月)最低。土壤温度与土壤CO2的同步上升(图5),表明温度越高,植物根系区微生物活动越强。EC的波动与土壤CO2变化具有一定相位差(图5),说明由降水入渗和蒸发集中导致土壤含水量及溶质浓度变化,对CO2的积累与扩散具有滞后调控效应;即水分通过改变孔隙水饱和度和水-气通道连通性,间接影响CO2的传输和释放过程[31]。温度与EC的增加可增强土壤微生物活性,如深层根系有机质的持续分解,使得土壤CO2浓度升高[32-35],其溶于水下渗至含水层的过程中, $\mathrm{HCO}_{3}^{-}$含量明显升高。因此,土壤CO2成为岩溶地下水${\mathrm{HCO}}_{3}^{-}$的稳定补给来源,并在时间尺度上呈现缓慢积累的模式。综上,丫吉试验场土壤CO2在垂向上呈现层状分布格局:自动监测站土壤表层与中层CO2浓度受EC、T-air、降水及生物活动影响;深层维持CO2浓度较高且稳定,为下渗水体持续提供CO2来源。

研究区空气湿度与气温的年内波动显著,H-air和T-air的变化范围分别为17.70%~100.00%和-0.60~39.30 ℃(表1),且T-air与CO2-air呈负相关关系(图6)。在此热湿背景下,土壤温度整体冬低夏高(图5),EC-10<EC-40<EC-90,同时CO2-10、CO2-40和CO2-90的平均值均高于CO2-air,浅层和中层季节性波动更为显著,表明在暖湿季节形成了较高的CO2浓度、充足的土壤水分和较高的土壤温度。这种气-水-热耦合状态增强了土壤中水-岩相互作用的强度,加速CaCO3溶解并生成$\mathrm{HCO}_{3}^{-}$,进而提高$\mathrm{HCO}_{3}^{-}$的浓度。由此,气象因子通过T-air-H-air-CO2协同作用,改变土壤剖面气-水-热状态,加快碳酸盐岩溶解和$\mathrm{HCO}_{3}^{-}$的迁移,致使土壤-地下水系统中$\mathrm{HCO}_{3}^{-}$浓度呈现夏季高,冬季低的特征。

降水时,土壤植被根系区微生物活动较强,土壤CO2含量较高,进而影响土壤水${\mathrm{HCO}}_{3}^{-}$的含量及其变化过程。为此,绘制了不同降水情景下,土壤剖面不同监测点不同土壤深度的CO2含量及土壤水中$\mathrm{HCO}_{3}^{-}$的动态变化曲线(图7)。2024年6—8月的月均降水量分别为359、402、425 mm,约占2024年总降水量的65%。TS01和TS02分别位于土壤剖面的上部与中部,降水入渗会提高土壤含水量,促进生物代谢并加速CO2生成,为碳酸盐岩溶蚀提供了溶剂来源,最终使土壤水中的$\mathrm{HCO}_{3}^{-}$含量同步升高。因此,土壤CO2与$\mathrm{HCO}_{3}^{-}$呈现正相关关系。TS03位于土壤剖面的下部,其包气带介质为成土母质灰岩,降水入渗过程中会携带土壤CO2进入含水层,溶解态CO2会迅速参与碳酸平衡反应,促进${\mathrm{HCO}}_{3}^{-}$生成,同时消耗CO2导致土壤CO2浓度下降[36],因此该剖面不同深度处土壤CO2浓度与土壤水中$\mathrm{HCO}_{3}^{-}$浓度呈现反相关关系。

综上,研究区土壤CO2的时空分异及$\mathrm{HCO}_{3}^{-}$的动态变化受多种因素协同控制。主要包括:气候因子(温度、湿度和降水量)、生物因子(植被根系呼吸与微生物分解等活动),以及水文地质因子(土壤理化性质和不同坡位控制的降水入渗和排泄过程)。其中,气象条件波动与生物活动强度是调控CO2通量与$\mathrm{HCO}_{3}^{-}$生成强度的主控因素;而温度、EC以及坡位对CO2的垂向分布和溶质迁移路径起关键的调节作用。

3.2 土壤-地下水系统中$\mathrm{HCO}_{3}^{-}$的迁移转化机制

3.2.1 CO2-CaCO3-$\mathrm{HCO}_{3}^{-}$的动态平衡特征和季节性调控

丫吉试验场浅薄的土壤直接覆盖于灰岩基岩之上,土壤质地为棕褐色钙质壤土,分布不均匀[14],植物根系区微生物活动产生的CO2通过孔隙扩散进入包气带水形成碳酸(H2CO3),并快速解离为H+与$\mathrm{HCO}_{3}^{-}\left(\mathrm{CO}_{2}+\mathrm{H}_{2} \mathrm{O} \rightleftharpoons \mathrm{H}_{2} \mathrm{CO}_{3} \rightleftharpoons \mathrm{H}^{+}+\mathrm{HCO}_{3}^{-}\right)$,其随降水向下运移过程中,可持续溶解灰岩中的碳酸钙(CaCO3),触发溶蚀反应$\mathrm{CaCO}_{3}+\mathrm{H}^{+} \rightleftharpoons\mathrm{Ca}^{2+}+\mathrm{HCO}_{3}^{-}$(或$\mathrm{CaCO}_{3}+\mathrm{CO}_{2}+\mathrm{H}_{2} \mathrm{O} \rightleftharpoons \mathrm{Ca}^{2+}+2 \mathrm{HCO}_{3}^{-}$)。

地下10 cm处植物根系区微生物活动最为活跃[37],土壤CO2浓度较高,能够避免近地表与大气交换频繁而导致其浓度降低。相较于深层土壤,地下10 cm处能更稳定地反映土壤生物过程与水文过程的综合影响,且CO2-10与岩溶泉水Ca2+和${\mathrm{HCO}}_{3}^{-}$浓度呈现良好的正相关关系(图8),表明CO2-10是驱动碳酸盐溶解及调控水化学组成的关键因子。雨季,降水增加驱动土壤CO2向地下水扩散迁移,同时增强入渗水对灰岩的溶蚀能力,促使地下水中Ca2+与${\mathrm{HCO}}_{3}^{-}$浓度同步上升。旱季,降水减少削弱CO2扩散与溶蚀动力,地下水径流减缓引发局部CaCO3过饱和沉淀,导致离子浓度降低。土壤CO2通过调节水岩界面H+浓度,成为岩溶作用的原始驱动力[38],CO2-10直接主导Ca2+与${\mathrm{HCO}}_{3}^{-}$浓度波动(图8)。在特定时段,Ca2+浓度上升可进一步促进${\mathrm{HCO}}_{3}^{-}$的生成,体现Ca2+对${\mathrm{HCO}}_{3}^{-}$化学平衡的调控,而降水的稀释作用或枯季蒸发浓缩可能打破该平衡,但系统整体始终处于CO2-${\mathrm{HCO}}_{3}^{-}$-CaCO3的动态平衡。

3.2.2 水化学对 ${\mathrm{HCO}}_{3}^{-}$生成、富集与输出的约束

丫吉试验场土壤剖面不同土壤水监测点和岩溶泉水的主要离子组成在时间和空间上均存在明显差异(表2和图9)。S31岩溶泉水pH变化范围为7.18~7.46,呈弱碱性,水化学类型为HCO3-Ca型,Ca2+、${\mathrm{HCO}}_{3}^{-}$和CO2的变化范围分别为97.00~107.00 mg/L、270.00~306.00 mg/L和5.00~17.00 mg/L,表明S31泉水化学性质主要受碳酸盐岩风化溶解控制。土壤水(TS01~TS03)pH变化范围为5.63~6.98,呈弱酸性,水化学类型为HCO3-Ca型,Ca2+(5.50~57.30 mg/L)和${\mathrm{HCO}}_{3}^{-}$(4.20~79.76 mg/L)含量较低,而游离CO2(3.54~17.08 mg/L)浓度较高,土壤水处于CO2富集与初级溶解阶段[39],且土壤水${\mathrm{HCO}}_{3}^{-}$垂向上呈现“生物驱动CO2富集-碳酸形成-碳酸盐溶蚀-${\mathrm{HCO}}_{3}^{-}$富集”的演化过程。

丫吉试验场属于高渗透裂隙发育区(石灰岩溶蚀带),裂隙丰富、渗透性强,地下水径流速度快[40],土壤-地下水系统中${\mathrm{HCO}}_{3}^{-}$的迁移以对流输运为主,化学反应时间较短。丫吉试验场碳酸盐岩均质性强,风化过程稳定,能够持续地为水体提供Ca2+和${\mathrm{HCO}}_{3}^{-}$。S31岩溶泉水的Ca2+和${\mathrm{HCO}}_{3}^{-}$浓度明显高于TS01、TS02和TS03土壤水(表2)。丫吉试验场土壤-地下水系统垂向上由上至下(TS01→TS02→TS03→S31),Ca2+和${\mathrm{HCO}}_{3}^{-}$浓度逐渐增加,表明${\mathrm{HCO}}_{3}^{-}$在从土壤层向岩溶泉水迁移过程中,伴随着较强的水-岩相互作用,且不断累积富集,呈“上层生成-中层富集-泉口输出”的迁移转化模式。

经计算S31泉水的SIc均大于0,表明S31岩溶泉在出露或浅循环过程中具有CO2脱气作用,致使CaCO3-CO2-H2O体系向方解石沉淀方向偏移。此时,S31泉水中Ca2+与${\mathrm{HCO}}_{3}^{-}$浓度较高,碳主要以${\mathrm{HCO}}_{3}^{-}$形式储存在岩溶水体中,且${\mathrm{HCO}}_{3}^{-}$具有向固体碳酸盐转化的趋势,是碳酸盐岩体系中碳迁移与转化的关键过程。Piper三线图上通常表现为数据点向菱形中心的微弱位移,反映了沉淀作用引起Ca2+和${\mathrm{HCO}}_{3}^{-}$浓度的协同下降(图9)。与Hartmann等[9]提出的“岩溶碳泵”概念相吻合。综上,丫吉试验场土壤微生物活动产生的CO2经水文过程转化为${\mathrm{HCO}}_{3}^{-}$并随地下水输出,构成大气-土壤-岩石-地下水多界面碳循环,土壤-地下水系统中${\mathrm{HCO}}_{3}^{-}$的生成、富集与输出过程,受生物作用、水-岩反应与水文传输路径的共同控制(表2、图9)。

3.3 土壤-地下水系统${\mathrm{HCO}}_{3}^{-}$的迁移转化模式

自然条件下岩溶流域土壤-地下水系统${\mathrm{HCO}}_{3}^{-}$的迁移转化过程:由生物过程、水-岩反应、水文传输及泉口排泄区${\mathrm{HCO}}_{3}^{-}$脱气-沉淀等多环节协同控制的动态过程,呈现“生物驱动-化学风化-水文输移-排泄口转化输出”的传输模式(图10[41])。该模式中,植被光合作用固定大气CO2,形成土壤有机碳;降水量增加,土壤中微生物活动加剧,使得土壤系统中有机碳分解释放CO2形成高分压CO2条件,进而驱动碳酸盐岩溶蚀。此外,雨水渗入土壤系统后溶解CO2,生成H2CO3并解离成为H+和${\mathrm{HCO}}_{3}^{-}$。该过程一方面降低溶液的pH,增强对碳酸盐岩的溶蚀能力;另一方面抑制了土壤CO2向大气逸散,构建了岩溶区“土壤CO2-入渗水-碳酸盐岩溶蚀”的碳迁移路径。随后,碳酸盐岩在物理冲刷与化学溶解共同作用下被持续风化,生成${\mathrm{HCO}}_{3}^{-}$为主的溶解无机碳(DIC)并随水文过程输出或沉淀再释放[42-45]。因此,岩溶作用拥有“吸碳-释碳”(溶蚀过程吸碳,脱气和沉淀过程中释碳)的双向属性,但在多年平均意义上往往表现为净碳汇[46-47]。

综上,土壤-地下水系统${\mathrm{HCO}}_{3}^{-}$的迁移转化过程受三类因素协同控制:气候与生物因子(T-air、H-air、降水、土壤微生物)主导CO2的生成强度;岩性及渗透结构决定水-岩作用效率与溶质迁移速率;排泄区的水化学环境(pH、SIc)决定碳以${\mathrm{HCO}}_{3}^{-}$形式输出,或转化为固体碳酸盐再沉淀。上述生物-水文-地球化学过程的耦合,使碳汇效应呈现动态平衡特征:一方面在土壤-水-岩界面持续进行“溶蚀吸碳”,另一方面在泉口排泄区发生“脱气-沉淀释碳”。在空间上,该平衡过程表现为${\mathrm{HCO}}_{3}^{-}$沿土壤剖面自上而下地形成“上层生成-中层富集-泉口输出”的迁移转化模式。

4 结论

以丫吉试验场为对象,利用高分辨率自动化监测技术与月尺度采样的方式,结合线性混合模型和水化学等方法,解译土壤-地下水系统中${\mathrm{HCO}}_{3}^{-}$主要来源、影响因素和迁移转化特征。

(1)土壤水和岩溶泉口(S31)${\mathrm{HCO}}_{3}^{-}$来源于土壤CO2的比例分别为80.00%和70.06%,这说明土壤CO2是土壤-地下水系统中${\mathrm{HCO}}_{3}^{-}$的主要来源。

(2)土壤CO2控制因素包括气象条件、土壤剖面温度和EC,以及生物活动等。

(3)雨季时,土壤CO2浓度高,岩溶作用加强导致S31泉的Ca2+与${\mathrm{HCO}}_{3}^{-}$浓度同步升高。结合土壤水和S31泉水的水化学指标和CO2脱气特征,表明该系统中CO2-${\mathrm{HCO}}_{3}^{-}$-CaCO3处于动态平衡状态。

(4)岩溶小流域土壤-地下水系统中${\mathrm{HCO}}_{3}^{-}$受“土壤CO2产生-水岩反应-水文传输”的耦合控制,呈“上层快速生成-中层富集-泉口稳定输出”的迁移转化模式。

丫吉试验场的${\mathrm{HCO}}_{3}^{-}$迁移转化机制研究深化了对岩溶碳汇关键过程与机理的认识,从而为同类岩溶小流域碳循环过程的研究和碳汇潜力评估提供科学指导。

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基金资助

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广西自然科学基金(2023GXNSFBA026254)

国家自然科学基金(42302296)

中国地质科学院基本科研业务费项目(2023019)

中国地质科学院基本科研业务费项目(2023017)

国家自然科学基金国际合作与交流项目(42261144672)

中国地质调查项目(DD20230547)

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