随着21世纪中国砂岩型铀矿勘查与研究的兴起,横贯中国北方的古亚洲洋造山带及其两侧的中-新生代陆相沉积盆地,被证实是中国重要的砂岩型铀矿成矿带
[1-4]。目前,在中新生代沉积盆地中寻找砂岩型铀矿已成为中国乃至世界铀资源勘查的重点工作
[5]。金若时等
[6]认为,北方陆相盆地砂岩型铀矿与“红-黑岩系”在时空上密切共生。松辽盆地是中国中新生代大型陆相含油气沉积盆地
[7],也是北方“红-黑岩系”陆相盆地代表和目前主要的产铀盆地之一,已发现的砂岩型铀矿床主要分布在松辽盆地南部
[8-9],随着铀矿找矿工作的深入,松辽盆地北部砂岩型铀矿找矿也取得了良好的效果。汤超等
[10]、魏佳林等
[11]对大庆长垣南部四方台组成矿规律进行了总结分析,并对红色、绿色、灰色砂岩的环境参数进行了初步分析。程日辉等
[12]、张雷等
[13]对四方台组层序地层、沉积相带、古气候等进行了详细研究。
前人对该地区铀矿目的层位四方台组的研究成果,为该区内的找矿工作奠定了基础。金若时等
[6]研究发现,砂岩型铀矿床(点)多发育于红层与黑色层过渡带中的灰色、绿灰色砂岩和细砂岩中。实际工作中,笔者在三肇地区四方台组砂岩中发现了较好的后生蚀变及铀工业矿化,揭示该地区较大的铀成矿潜力;识别出红色、灰绿色、灰色含矿、灰色不含矿等不同颜色砂岩,但是近几年未见有学者从该地区目的层不同颜色(红色、灰绿色、灰色等)砂体后生蚀变及其分带方面入手,尤其是未详细区分灰绿色砂体,进行成矿规律研究。鉴于此,在岩心编录、系统取样等野外工作基础上,结合多种分析测试手段,对研究区四方台组不同类型砂岩进行岩石矿物学、地球化学研究,以期为氧化还原环境识别提供依据,建立工作区砂岩后生蚀变分带,进而指导该地区铀矿找矿工作。
1 区域地质概况
1.1 构造位置
研究区主要位于中央坳陷区与东南隆起区的交汇部位(
图1),即在大庆长垣南部。大庆长垣南部的隆起一直持续至明水末,明水末的构造反转作用使得长垣背斜构造隆起幅度进一步加大并最终定形,背斜发生快速隆升,使得长垣顶部早期沉积的嫩江组五段、四方台组以及明水组均遭受剥蚀形成构造天窗。存在两大构造天窗:长垣构造天窗(嫩江组末期开始剥蚀)和长春岭构造天窗(青山口地层被剥蚀),并且发育嫩江组末期和明水组末期两个较长的沉积间断,保证了足够多的含铀含氧水汇入四方台组等地层,构成了良好的铀成矿条件。
1.2 地层特征
三肇地区四方台组底板埋深一般0~500 m,仅在新站附近埋深达到600~700 m,地层厚度0~160 m,在大安—新站一带超过200 m。该地段四方台组地层厚度、底板埋深受构造单元控制明显,大庆长垣和长春岭背斜等部位变浅变薄,齐家古龙凹陷及三肇凹陷内逐渐变深变厚,受反转构造作用影响,该地段东南部四方台组抬升剥蚀严重,边部地层缺失,局部形成构造天窗,利于含氧含铀水渗入与排泄。
通过对钻孔资料进行对比,对四方台组地层进一步精细对比,将其分为四方台组下段(K
2s1)和四方台组上段(K
2s2)(
图2),目前所发现铀富集部位主要在四方台组下段砂体中,以下段为主要对象进行分析讨论;上段砂体厚度较大,具有稳定的顶底板隔水层,也具有一定成矿潜力。
1.3 沉积相及砂体分布特征
该地区四方台组砂体主要受肇源水系控制,肇源水系在四方台期为冲积扇-河流-三角洲-湖相沉积组合,边部冲积扇相被剥蚀严重,仅在肇州一带见冲积扇扇端沉积;以三角洲平原亚相最为有利,三角洲平原亚相主要分为分流河道、分流间湾、河口坝和天然堤等微相(
图3);成矿有利砂体为三角洲平原分流河道砂体,且主要发育在该层位下部,砂体分布较稳定,透水性强,连通性好。
四方台组下段岩性主要为棕红色、灰绿色、灰色砂岩和褐红色泥岩,砂体一般发育在底部,在灰色砂岩中发现铀工业矿体,砂体厚度10~35 m(
图3),砂体大致由南东向北西展布,往北西逐渐变薄,目前为该地段成矿最有利砂体。
四方台组上段岩性主要为棕红色、灰绿色砂岩(斑点状褐铁矿化较为常见)、薄层黄色砂岩和褐红色泥岩,砂体厚度分布不均,古恰至头台一带厚度较大,一般30~70 m,向盆内延伸较远;北部肇州一带(ZY4号勘探线)砂体较差,以薄互层为主。目前所施工钻孔砂体均呈灰绿色和棕红色,未发现灰色砂体,氧化作用强烈,应向盆地内部进行追索,探索灰色砂体发育部位,具有一定的成矿潜力。
2 样品采集及分析测试
在三肇地区不同的钻孔上有针对性的系统采集红色砂岩、灰绿色砂岩、灰色含矿砂岩和灰色不含矿砂岩样品,以中、细砂岩为主,分析结果如
表1~
表3所示。薄片鉴定、常量元素、微量铀、Fe
2+、Fe
3+、低价硫、有机碳等分析测试工作均由核工业东北分析测试中心完成。偏光显微镜仪器型号为Zeiss AXIO Scope.A1,通过偏光显微镜研究岩石的基本组成成分、结构、成岩作用和蚀变组合;全岩主量元素首先将样品无污染粉碎至200目干燥后备用,在X射线荧光光谱仪(AXIOS)上测试;扫描电镜工作在核工业北京地质研究院实验测试中心完成,实验仪器为美国FEI公司的场发射扫描电子显微镜,型号为NanoSEM450,工作距离5 mm,电压15 kV,束斑大小4 μm,测试结果均优于5%。上述测试均在中国核工业集团授权的专业实验室完成,分析测试流程通过国家检验检测机构资质认定(CMA),实验数据准确可靠。
3 砂岩类型及其分布特征
3.1 目的层不同类型砂岩
钻孔岩心所反映出的岩石颜色、类型等宏观岩石学特征是后生蚀变作用在碎屑岩中表现出的最直观的识别标志。砂体颜色自盆地边缘至内部呈现明显的分带性,由棕红色、灰绿色为主,逐渐变为灰绿色、灰色为主,因此在研究区四方台组主要存在棕红色砂岩(含浅棕红色、黄色砂岩)、灰绿色砂岩(含黄绿色砂岩)、灰色含矿砂岩及灰色不含砂岩;其中灰绿色砂岩分布广泛,棕红色砂岩仅以薄层状、透镜状存在于灰绿色砂岩中。
(1)棕红色砂岩。棕红色砂岩[
图4(a)](包括浅棕红色、黄色等)在研究区分布较少,基本都是呈薄层状、透镜状存在于灰绿色砂岩中,以中细砂岩为主,多数为棕红色泥质细砂岩,存在泥质含量高的特点,其内部几乎见不到植物炭屑、黄铁矿等。另外,还可见棕红色局部呈灰绿色的砂岩[
图4(b)],这可能是岩石的局部非均质性造成的后生蚀变不均一的现象。
(2)灰绿色砂岩。灰绿色砂岩[
图4(c)]在该地区较为普遍存在,灰绿色砂岩大多存在于研究区东南部。在一些钻孔岩心中还可以看到二次还原过程中保留的古氧化残留,即绿色砂岩中有零星的、形态各异的黄色或棕红色斑点[
图4(d)],是原始氧化带中褐铁矿化或赤铁矿化的记录。此类砂岩一般结构较为疏松,钙质作用不明显,局部可见少量炭化植物碎屑和黄铁矿。
(3)灰色含矿砂岩。研究区铀矿化通常发生于灰绿色砂岩与灰色砂岩过渡部位的灰色砂体[
图4(e)]中,且以中、粗砂岩为主,少量在细砂岩中,一般较为疏松,颜色往往较暗,部分会呈深灰色。灰色含矿砂岩内部含有较多有机质,其上部或下部往往可见到大量的炭屑和黄铁矿,这均反映出后期发生铀矿化所需的还原介质条件。
(4)灰色不含矿砂岩。灰色不含矿砂岩[
图4(f)]属于未经过后生蚀变作用的岩类,目前在研究区发现灰色砂体较少,一般呈薄层状分布于灰绿色砂体中,砂体一般观察不到后生蚀变现象,大多含有植物炭屑和黄铁矿,炭屑轮廓清楚,并无被氧化迹象。
3.2 不同类型砂岩分布规律
根据钻孔岩心观察,研究区四方台组砂体颜色自盆地边缘至内部呈现明显的分带性,由棕红色、灰绿色为主,逐渐变为灰绿色、灰色为主(
图5),且在灰色层中铀富集现象明显,见铀工业矿化。棕红色砂体主要为泥质砂岩和钙质砂岩,渗透性均较差,不易发生改造;灰绿色砂体主要为渗透性较好的砂岩,易发生后生改造;另外,岩心中可见极少量的黄色砂岩,或在细粒沉积物(粉砂岩、泥岩等)中见斑点状、斑块状褐铁矿化等现象;判定灰绿色为油气后生还原所致,棕红色及黄色为氧化残留。
4 岩石地球化学特征
4.1 岩石矿物学特征
四方台组砂岩以中、细砂岩为主,且以岩屑长石砂岩为主,次为长石岩屑砂岩。砂岩由碎屑物和填隙物组成(
表1),其中碎屑颗粒含量高,为77%~95%,平均含量为88%,碎屑颗粒以石英、长石、岩屑为主,其他成分可见少量黑云母等;填隙物以黏土矿物为主,其在棕红色砂岩中铁质含量较高(一般为10%~15%)。石英含量为15%~40%,长石含量为10%~45%,岩屑含量为15%~55%。片状矿物主要是黑云母,含量为2%~5%,呈鳞片状,分布于粒间孔隙中,在压应力作用下显弱定向排列。砂粒间填隙物主要为黏土质,孔隙式胶结为主,主要为颗粒支撑类型。
四方台组砂岩中主要的后生蚀变作用类型有褐铁矿化、黄铁矿化、黏土化及铀矿化等,褐铁矿化多呈透镜状、斑块状见于棕红色砂岩和灰绿色砂岩中;黄铁矿多呈团块状、星点状等见于灰绿色和灰色含矿砂岩中;在成岩、成矿过程中存在黏土矿物的相互转化,与铀成矿关系密切
[14],黏土化在含矿砂岩中较为常见,黏土质(泥质)胶结是研究区含铀砂岩的主要胶结类型,扫描电镜下可见大量黏土矿物充填粒间孔隙,碎屑颗粒表面被蜂窝状蒙脱石包裹
[15];研究区铀矿化多见于灰色砂岩中,通过扫描电镜分析,总结研究区铀主要有以下几种存在形式:①赋存于碎屑颗粒和胶结物之中,即铀矿物呈颗粒状、不规则团块状、脉状等分布于长石、石英碎屑颗粒边缘和胶结物中[
图6(a)];②赋存于碎屑颗粒溶蚀孔隙内部(长石等颗粒溶蚀)[
图6(b)];③以单个颗粒或集合体赋存于碎屑颗粒表面:铀矿石主要呈星点状、细颗粒不规则集合体分布于石英、长石矿物颗粒表面[
图6(c)、
图6(d)],前人在鄂尔多斯盆地东胜铀矿床的研究中,对此类铀石赋存认为是较后期的还原沉淀产物
[16-17]。
4.2 地球化学特征
对目的层四方台组中不同岩石地球化学类型砂岩的常量元素及环境敏感参数(TOC、Fe2O3、FeO、S2-)含量进行系统对比分析,为研究四方台组氧化还原分带提供有力的地球化学证据。
4.2.1 常量元素特征
层间氧化作用在成矿过程中主要发生水岩反应,岩石中元素发生了不同程度的迁移
[18]。通过对23个样品进行常量元素分析测试(
图7、
表2),总结了不同岩石地球化学类型砂岩的常量元素含量的变化特征,并且也对造成这些元素含量发生变化的原因进行了初步探讨,分析元素的分布规律如下。
(1)从
表2和
图7中可以看出,各种类型砂岩中主要氧化物均为SiO
2,含量为67.75%~83.68%,灰色不含矿砂岩中SiO
2含量最高,氧化砂岩中较低,但整体含量相差不大,这可能是因为后生氧化作用容易使部分石英发生溶蚀作用,导致SiO
2少量亏损。
(2)各种类型砂岩中次要氧化物为Al
2O
3,含量为7.33%~12.31%,K
2O含量为2.16~3.70,从红色砂岩→绿色砂岩→灰色含矿砂岩,Al
2O
3 和K
2O含量依次递增,在灰色含矿砂岩中含量最高;K、Al含量的变化可能是受钾长石蚀变形成黏土矿物,导致其在溶液中顺层迁移的影响
[19],由氧化带向过渡带迁移,致使过渡带黏土矿物含量变高,进而有利于吸附成矿。
(3)CIA是岩石化学蚀变指数,是定量表征基岩化学风化程度的参数,CIA值越大,化学风化程度越高。从整体上看灰色不含矿砂岩的CIA值最低,灰色含矿砂岩的CIA值最高,说明了研究区铀经过了多期次的后生改造作用而富集成矿。
4.2.2 环境敏感参数特征
研究区四方台组各类型砂岩中不仅元素含量呈现分带性,而且对氧化-还原环境反应较为敏感的环境参数特征也呈现明显的分带性。研究区不同岩石地球化学类型砂岩中有机碳、Fe
2O
3、FeO、S
2- 、U含量的测试结果如
表3所示。
(1)有机碳含量特征。研究区四方台组不同岩石地球化学类型砂岩中有机碳含量分析结果(
表3)显示,棕红色砂岩中有机碳含量为0.016%~0.079%,平均值为0.041%,含量最低;灰绿色砂岩中有机碳含量较红色砂岩偏高,为0.012%~0.192%,均值为0.046%;灰色含矿砂岩中有机碳含量最高,为0.043%~0.66%,均值为0.17%。后生氧化蚀变过程中有机碳的消耗和铀吸附于有机质成矿恰好能解释为何在矿化砂岩中有机碳含量最高,同时这也说明了强的还原作用是后期铀矿床保存的重要因素。
(2)Fe
2O
3、FeO含量特征。在砂岩型铀矿研究中可用铁氧化物含量作为地球化学环境的标志
[20]。棕红色砂岩中FeO的含量为0.55%~0.81%,平均值为0. 55%; Fe
2O
3含量较高,为0.78%~1.91%,平均值为1.40%;
ω(Fe
2O
3)/
ω(FeO)平均值为2.71,明显高于其他类型砂岩,由于氧化作用使Fe
2+变为Fe
3+,Fe以+3价形式存在,导致Fe
2O
3含量升高,体现了氧化环境的特征;灰绿色砂岩中FeO的含量较高,Fe
2O
3含量较低,
ω(Fe
2O
3)/
ω(FeO)平均值为0.96,原因可能是受还原蚀变作用的影响,Fe
3+被还原为Fe
2+;灰色不含矿砂岩中
ω(Fe
2O
3)/
ω(FeO)平均值最低,为0.90,其代表一种弱还原环境,是一种未受氧化还原作用影响的数值,Fe很少以3价的形式存在。
(3)S2-含量特征。S2-含量较低,分带性不太明显,在灰绿色砂岩和灰色含矿砂岩中含量略高,说明灰绿色砂岩可能经过油气后生还原作用,致使其中S2-含量偏高,同时灰色含矿砂岩中S2-含量高体现了在铀成矿过程中S有一定量的迁入,形成细粒黄铁矿,同时也体现了黄铁矿的还原作用对铀成矿的贡献,这与扫描电镜中观察到的铀与黄铁矿共伴生的现象吻合。
(4)U、Th含量特征。从
表3中可以看出,棕红色砂岩和灰绿色砂岩中U含量较低,平均值分别为1.31×10
-6和1.71×10
-6,灰色不含矿砂岩中U含量相对较高,为6.48×10
-6~23.32×10
-6,平均值11.55×10
-6;且Th/U以灰色含矿砂岩(0.02)最低,灰色不含矿砂岩(1.32)次之,绿色砂岩和红色砂岩较高,这都说明了后生氧化作用会使得岩石中的铀活化,导致红色砂岩和绿色砂岩中铀的含量偏低和Th/U变高,也可能证明了灰绿色砂岩先期经过了氧化作用。
4.3 后生蚀变分带性及与铀矿化的关系
4.3.1 后生蚀变分带特征
对三肇地区四方台组岩心进行了详细编录及系统采样,综合利用镜下鉴定、常量元素、环境敏感参数分析等分析测试技术手段,对研究区四方台组不同类型砂岩进行岩石矿物学、地球化学特征研究,发现具有明显的分带性(
图8),对铀矿找矿工作具有重要的指示作用。
棕红色砂岩中几乎见不到炭屑,黄铁矿等物质,且有机碳含量及S的含量均较低,三价Fe的含量在所有类型砂岩中最高,U含量最低,这都表现出红色砂岩具有氧化性质,且是原始古氧化的残存,它们没有受到二次还原作用的影响,是由于泥质含量较高使砂岩具有相对较低的渗透性所致。
相比于灰色不含矿砂岩,灰绿色砂岩具有较高的ω(Fe2O3)/ω(FeO),较少的炭屑及黄铁矿,以及局部的氧化残留,同样反映出了氧化性质,但是后期经过油气后生还原作用致使其中的还原性物质含量的增加。虽然绿色砂岩是还原性砂岩,但是其为古氧化性质的岩类。因此,棕红色砂体与灰绿色砂体均归为氧化带。
根据以上对不同类型砂岩的研究,三肇地区四方台组主要可分为氧化带(残留红色带和绿色氧化带)、氧化还原过渡带(矿化带)和还原带,并总结了不同分带的岩石矿物学及地球化学标志(
图8)。
通过对四方台组地化环境分带划分标志的研究,结合构造、水文地质条件等基础条件,认为氧化带由东南向西北推进,即含氧含铀水由盆地边部进入,沿连通性较好的河道砂体运移,经剥蚀天窗或断裂进行排泄,据此推测出本区后生蚀变分带(
图9),由盆地边部至内部,大致划分出氧化带、氧化还原过渡带及还原带;大致呈北东向展布的过渡带即为本区铀矿找矿的有利区带。
4.3.2 后生蚀变作用与铀矿化的关系
综合以上分析,认为该地区砂岩型铀矿的后生蚀变作用类型主要包括:后生氧化作用和后生还原作用,并且通过一系列的岩石矿物学及地球化学分析,进一步确定了后生氧化作用是使铀活化及在铀储层中迁移的重要条件,而后生还原作用形成的还原地球化学障,是铀沉淀富集的关键因素。因此,铀矿体一般位于古氧化带前锋线附近的氧化-还原过渡带部位。
(1)后生氧化作用与铀成矿的关系。通过对该区氧化砂岩的一系列分析研究,可见由氧化蚀变作用造成的明显的褐铁矿化[
图10(a)],并且还产生一个重要现象:铀含量的明显减少。氧化作用使铀从岩石中大量迁出,从而为铀在过渡带中富集提供充足的铀源。虽然在研究区四方台组内部氧化蚀变由于二次还原作用被掩盖,但残留的红色氧化蚀变砂岩也能说明后生氧化蚀变带来的一系列变化现象。可见,后生氧化蚀变作用与铀矿化的关系密切,其使目的层中预富集的铀发生活化迁移,在合适的地球化学还原障部位再富集成矿。因此由后生氧化作用所带来的一系列蚀变现象是砂岩型铀矿找矿的重要标志。
(2)后生还原作用与铀成矿的关系。研究区存在规模较大的灰绿色蚀变带,通过对该带岩石矿物学及地球化学特征的研究,指示该带明显遭受了后生还原蚀变作用。
通过岩心观察,研究区四方台组砂岩可见油浸现象,且棕红色泥岩裂隙面也呈灰绿色[
图10(b)];镜下观察发现在灰绿色砂岩中常见残留的氧化岩屑,主要为含铁质岩屑被氧化析出褐铁矿、黄钾铁矾浸染颗粒表面[
图10(c)];偶见杂质中残留褐铁矿、黄钾铁矾染色的现象。部分灰绿色砂岩样品中残留原生褐红色泥砾,砾石中见大量褐铁矿。以上现象表明(浅)灰绿色砂岩原为氧化(原生或后生)砂岩,后被油气还原发生褪色,但局部残留了氧化痕迹;同时灰绿色砂岩中普遍见伊利石环边胶结[
图10(d)],伊利石的含量明显多于其他各类砂岩;以上分析表明,本区灰绿色砂岩应为红色或黄色氧化砂岩被油气还原褪色形成,蚀变矿物组合为伊利石+(粗晶)方解石[
图10(e)、
图10(f)]。
一系列环境敏感参数的测试分析显示,灰色含矿砂岩中的有机碳及硫化物的含量最高,其还原能力较强,说明还原作用对铀矿后期保存的重要性。
综上所述,后生氧化蚀变和后生还原蚀变的共同作用,构成了铀的活化、运移、沉淀、富集、保存的重要条件。
4.3.3 找矿方向
通过对三肇地区目的层砂岩后生蚀变现象精细研究,宏观和微观分析相结合,首次在本区提出灰绿色砂岩为二次还原成因,建立本区四方台组砂岩后生蚀变分带标志,并初步进行后生蚀变分带划分,能更精确地指导本区找矿工作部署,对实现找矿突破具有重要指示意义。笔者认为三肇地区下一步找矿重点区域应在灰绿色古氧化带前锋线附近,即氧化还原过渡带(
图9)内,该带内已发现多处铀工业矿化,进一步实施勘查工作有望发现中大型矿产地,填补松辽北部砂岩型铀矿找矿空白。
5 结论
(1)三肇地区四方台组发育三角洲平原分流河道砂体,砂体颜色自盆地边缘至内部呈现明显的分带性,由棕红色、灰绿色为主,逐渐变为灰绿色、灰色为主;识别出棕红色、灰绿色、灰色含矿及灰色不含矿砂岩4种类型。
(2)通过对目的层四方台组中不同学类型砂岩的岩石矿物学、常量元素及环境敏感参数(有机碳、Fe2O3、FeO、S2- 等)含量的分析,建立了研究区氧化还原分带的岩石地球化学标志。
(3)在建立分带模式的基础上,按由于后生蚀变造成的不同类型砂岩的空间分布,主要可分为氧化带(残留红色带和灰绿色氧化带)、氧化还原过渡带(矿化带)和还原带。
(4)研究区内铀富集主要集中于灰绿色砂岩与灰色砂岩交界处的灰色砂岩中,即铀矿体一般位于灰绿色氧化带前锋线附近的氧化-还原过渡带部位。
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