三元工业固废协同活化超细掺合料对混凝土能的影响

王亚; 王红雨; 朱文波

doi:10.12404/j.issn.1671-1815.2505540

科学技术与工程 ›› 2026, Vol. 26 ›› Issue (12) :5211-5219 DOI: 10.12404/j.issn.1671-1815.2505540

建筑科学

三元工业固废协同活化超细掺合料对混凝土能的影响

王亚 ¹ ,
王红雨 ¹^,^* ,
朱文波 ²

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Effects of Synergistic Activation of Ultrafine Composite Materials Derived from Ternary Industrial Solid Wastes on Concrete Properties

WANG Ya ¹ ,
WANG Hong-yu ¹^,^* ,
ZHU Wen-bo ²

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摘要

为解决工业固废堆存污染与混凝土行业低碳转型难题,针对单一固废掺合料存在的早期强度损失、界面过渡区弱化等局限,提出“活性互补+级配互补”协同技术路线。以煤气化炉渣(惰性骨架)、粉煤灰(活性Al₂O₃源)、矿渣粉(潜在胶凝性)按质量比2∶3∶5复配,经机械-化学协同活化制备高活性超细矿物掺合料,以0、10%、20%、30%、40%掺量替代水泥制备C50混凝土,系统开展宏观性能测试与微观机制解析。结果表明:混凝土早期(7、28 d)抗压/抗折强度随掺量增加下降,后期(56、90 d)先升后降,10%掺量时力学性能最优;抗碳化与抗氯离子渗透性能随掺量增加呈先增后减趋势,30%掺量时耐久性最佳。微观层面,三元固废未诱导新型水化产物,但通过二次水化持续消耗氢氧化钙(CH)生成水化硅酸钙(C-S-H)凝胶,优化孔隙结构与界面过渡区形貌。突破了固废掺合料“掺量-性能”倒置矛盾,明确10%~30%最优掺量区间,阐明了多元固废协同强化机制,为工业固废规模化应用于高强混凝土提供理论支撑,助力建筑业“双碳”目标实现。

Abstract

To address the environmental pollution caused by industrial solid waste storage and the urgent need for low-carbon transformation in the concrete industry, a synergistic activation via active complementation and graded complementation technical strategy was proposed. This approach overcame the limitations associated with single solid waste admixtures, such as early-age strength reduction and deterioration of the interfacial transition zone. A composite mineral admixture was developed by incorporating coal gasification slag (inert skeletal component), fly ash (source of reactive Al₂O₃), and ground granulated blast-furnace slag (material with latent hydraulic properties) at a mass ratio of 2∶3∶5. Through mechano-chemical synergistic activation, a high-reactivity ultrafine mineral admixture was obtained. C50 concrete mixtures were prepared using cement replacement levels of 0, 10%, 20%, 30%, and 40%. Systematic macroscopic performance evaluations and microscopic mechanism analyses were conducted. Results indicate that the early-age (7 d and 28 d) compressive and flexural strengths decrease with increasing replacement levels. However, at later ages (56 d and 90 d), strength development exhibits an initial increase followed by a decline, with optimal mechanical performance achieved at a 10% replacement level. Durability indicators, including resistance to carbonation and chloride ion penetration, initially improve with higher replacement levels before declining, reaching peak performance at a 30% replacement rate. At the micro level, the incorporation of the three-component solid waste system does not generate new hydration products. Instead, it promotes secondary hydration reactions through the continuous consumption of Ca(OH)₂ to form additional C-S-H gel. This process refines the pore structure and improves the morphology of the interfacial transition zone. The inverse contradiction between replacement level and mechanical performance commonly observed in solid waste-based admixtures is resolved, an optimal replacement range of 10%~30% is identified, and the synergistic strengthening mechanism among multiple solid wastes is revealed. These findings provide a theoretical foundation for the large-scale utilization of industrial solid waste in high-strength concrete applications and support the construction industry’s pursuit of carbon neutrality.

Graphical abstract

关键词

三元工业固废 / 协同活化 / 超细矿物掺合料 / 混凝土 / 性能优化

Key words

ternary industrial solid waste / synergistic activation / ultrafine mineral admixture / concrete / performance optimization

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王亚, 王红雨, 朱文波. 三元工业固废协同活化超细掺合料对混凝土能的影响[J]. 科学技术与工程, 2026, 26(12): 5211-5219 DOI:10.12404/j.issn.1671-1815.2505540

WANG Ya, WANG Hong-yu, ZHU Wen-bo. Effects of Synergistic Activation of Ultrafine Composite Materials Derived from Ternary Industrial Solid Wastes on Concrete Properties[J]. Science Technology and Engineering, 2026, 26(12): 5211-5219 DOI:10.12404/j.issn.1671-1815.2505540

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工业固废的大规模产生与堆存已成为制约生态环境质量改善和可持续发展的关键因素。大量堆存不仅侵占土地,更易引发重金属渗漏等环境风险^[1]。与此同时,混凝土作为全球用量最大的建筑材料,其原料的大规模开采加剧了资源消耗与环境压力,其中水泥生产碳排放量约占全球总碳排放的8%^[2],二者分别成为工业领域与建材领域实现“双碳”目标的关键制约因素。因此,工业固废资源化利用成为同步解决环境压力与建材行业低碳转型的核心路径。

混凝土胶凝材料的替代技术是消纳工业固废的重要途径。目前,粉煤灰、矿渣粉在混凝土中替代水泥的单掺应用已趋成熟,但单一固废体系普遍面临早期强度损失(7 d抗压强度降低15%~30%)及界面过渡区弱化等缺陷^[3-4]。因此,多源固废体系的协同效应与优化技术,逐渐成为混凝土胶凝材料领域的研究热点^[5-7]。Li等^[8]研究发现,粉煤灰-矿渣-脱硫石膏三元体系在碱性激发下能生成更多的C-(A)-S-H(水化硅(铝)酸钙)凝胶,使混凝土28 d抗压强度提高15%。马召林等^[9]以多元工业固废为原料,通过协同制备工艺获得绿色超细高活性矿物掺合料,并明确了原材料配比与粉磨参数对掺合料性能的影响规律。王强等^[10]采用钢渣粉、S95矿粉、粉煤灰和脱硫石膏,结合单纯形心优化法制备多元固废胶凝材料,通过胶砂力学试验揭示了组分对性能的调控机制。孙艳丽等^[11]采用铁尾矿-粉煤灰-陶瓷粉复配,发现掺合料可优化界面过渡区孔隙结构,但掺量超30%时填充效应显著降低。Lan等^[12]通过添加活化剂,使工业固体废物(industrial solid waste,ISW)转化为基于ISW的水泥基胶凝材料,为传统的普通波特兰水泥基胶凝材料提供了新思路,却受限于ISW间协同作用机制模糊。Zhang等^[13]以粒化高炉矿渣为火山灰原料,粉煤灰为辅料,研究了碱活化剂电石刺激作用下的碱活化固废胶凝材料的配合比。Jiao等^[14]利用电石渣、磷石膏与赤泥改良隧道渣土,证实其可显著提升渣土物理力学性能。Kuoribo等^[15]从建筑垃圾中提取硅粉、玻璃粉与大理石粉制备辅助胶凝材料,实现了混凝土性能增强与环境效益、经济效益的协同。然而,现有研究仍存在三方面局限:一是固废组分适配性不足,多数三元体系仅关注活性组分搭配,未兼顾活性组分(如粉煤灰中的Al₂O₃)与惰性组分(如煤气化炉渣)的颗粒级配优化,难以充分发挥填充效应;二是长龄期性能数据缺失,现有研究多聚焦短期力学性能,对固废掺合料影响混凝土抗碳化性、氯离子渗透性的长效数据报道较少;三是协同机制解析模糊,微观尺度下多元固废“活性互补-级配互补”与水化产物演变的关联性尚未明确,难以支撑固废掺合料的规模化应用。

针对上述局限性,提出“活性互补+级配互补”协同技术路线,以煤气化炉渣(惰性骨架)、粉煤灰(活性Al₂O₃源)、矿渣粉(潜在胶凝性)按质量比2∶3∶5复配,经机械-化学协同活化制备高活性超细矿物掺合料。通过设计0、10%、20%、30%、40%掺量替代水泥制备C50混凝土,系统开展了如下工作:一是宏观性能评价,测试不同养护时间下抗压强度、碳化深度及电通量,建立掺量-性能定量关系;二是微观机制解析,结合X-射线衍射(X-ray diffraction,XRD)定量分析水化产物相变,扫描电子显微镜(scanning electron microscope,SEM)-EDS表征界面过渡区形貌及C-S-H凝胶分布,揭示孔隙结构优化机理;三是协同效应验证,阐明固废中活性SiO₂、Al₂O₃与Ca(OH)₂二次反应路径,探明“养护后期持续消耗CH生成C-S-H凝胶”的长效强化机制。通过提出“活性互补+级配互补”协同技术,突破了固废掺合料“掺量-性能”倒置矛盾,明确了其在高强混凝土中的最优应用区间并阐明协同强化机制,为工业固废规模化资源化利用提供了理论支撑,同时助力混凝土行业低碳转型与建筑业“双碳”目标实现。

1 试验

1.1 原材料

(1)水泥采用宁夏赛马P.O.42.5水泥、固废采用宁东马家滩电厂Ⅰ级粉煤灰、宁东能源基地煤气化炉渣、宁夏建龙S95级矿渣粉,其主要物化性能指标如表1所示。

(2)粗、细集料采用项目现场(宁夏乌海-玛沁高速公路一标段)5~20 mm连续级配石灰岩碎石和河砂,其性能指标如表2所示,级配曲线如图1、图2所示。其中,碎石采用4.75~9.5、9.5~19 mm两级配比,掺配比例为3∶7。

(3)外加剂为山西格瑞特公司生产的聚羧酸系减水剂,水为生活用水。原材料经过预处理阶段、复配阶段和协调活化阶段形成超细掺和料。预处理阶段,煤气化炉渣经颚式破碎机破碎至粒径≤5 mm,再经球磨机预粉磨 30 min,去除表面杂质与孔隙水;粉煤灰、矿渣粉过80 μm 筛去除粗颗粒杂质。复配阶段严格按照质量比2∶3∶5(煤气化炉渣:粉煤灰:矿渣粉)称量混合,同时掺入占复配原料总质量0.5%的三乙醇胺作为化学助磨剂,以强化机械粉磨效果。协同活化阶段采用立式行星式球磨机(型号:XQM-4L),设定球料比8∶1、转速400 r/min,连续粉磨4 h,最终获得粒径≤10 μm(按质量累计90%的颗粒粒径D₉₀小于或等于9.8 μm,即D₉₀=9.8 μm)、比表面积为620 m²/kg的超细掺合料。

1.2 试验配合比

三元固废协同活化混凝土中,利用煤气化炉渣、粉煤灰、矿渣粉三种工业固废,按照20%、30%、50%掺配比例复配得到矿物掺合料,替代水泥掺量掺入混凝土中。以0、10%、20%、30%、40%掺量构建变量体系,排除无关因素干扰。砂率固定为41%,水胶比固定为0.32,具体配合比如表3所示。

1.3 试验方法

1.3.1 力学性能试验

混凝土力学性能试验依据《混凝土物理力学性能试验方法标准》(GB/T 50081—2019)开展。抗压强度采用尺寸为100 mm ×100 mm×100 mm立方体试件;抗折强度采用尺寸为100 mm ×100 mm ×400 mm棱柱体试件。所有试件成型后,先在20 ℃±5 ℃环境中静置24 h,拆模后转入标准养护室(温度20 ℃±2 ℃、相对湿度≥95%)养护至7、28、56、90 d 龄期,再按标准方法进行力学性能测试,每组力学性能测试至少3个平行试件,取平均值。

1.3.2 耐久性能试验

混凝土抗碳化性能、抗氯离子渗透性能试验依据《混凝土长期性能和耐久性能试验方法标准》(GB/T 50082—2024)进行,采用100 mm×100 mm × 100 mm立方体试件。试件标准养护至28 d龄期后,提前2 d从养护室取出,置于60 ℃烘箱中烘干48 h;烘干后保留1组相对侧面作为“碳化面”不密封,其余表面均采用加热熔融的石蜡密封,防止侧面碳化干扰;试验的CO₂浓度严格控制在20%±3%、相对湿度70%±5%。混凝土抗氯离子渗透性能采用电通量法,试件为直径100 mm±1 mm、高度为50 mm ± 2 mm的圆柱体试件,测试电压维持在60 V,测试时间6 h,确保测试过程的标准化与一致性。

1.3.3 微观试验

将混凝土试件标准养护至目标龄期(7、28、90 d)后,立即从核心区域取样,置于异丙醇溶液中浸泡24 h以中止水化反应(避免空气中水分继续引发水化);随后将样品转入真空干燥箱,在45℃±5 ℃条件下干燥24 h,去除残留异丙醇与自由水,防止微观结构变形。

(1)SEM测试。取预处理后的干燥样品,切割并打磨成尺寸为0.5 cm×0.5 cm×0.5 cm 的立方体小块,采用Tescan Mira4 型扫描电子显微镜,观察混凝土界面过渡区形貌、C-S-H凝胶分布特征及孔隙结构变化。

(2)XRD测试。取预处理后的样品,沿中心部位切割破碎,经研钵充分研磨至完全粉碎后,过45 μm标准筛,制备成均匀的粉末样品;采用Rigaku Smartlab型X射线衍射仪,对粉末样品进行XRD 分析,定量测定水化产物(如CH、C-S-H、C-A-S-H)的相对含量变化,揭示水化产物相变规律。

2 结果与讨论

2.1 抗压强度变化规律

图3为不同超细掺合料下C50混凝土抗压强度发展曲线。可以看出,混凝土抗压强度随掺量与养护龄期的变化呈现显著分阶段特征。早期阶段(7、28 d),抗压强度随掺合料掺量增加整体呈下降趋势,当掺量达40%(U40)时,7 d抗压强度降至最低值39.4 MPa;后期阶段(56、90 d),强度随掺量增加呈现“先升后降”趋势,在掺量30%(U30)养护90 d时达到最大值68.2 MPa;随养护龄期延长,各掺量组强度均显著提升,28 d强度较7 d增幅为21.16%~45.75%,90 d强度较7 d增幅达26.7%~64.47%,其中掺量10%(U10)组的增长幅度最大,且各龄期强度均高于未掺掺合料的基准组(U0)。

上述现象的核心机理可归结:①组分特性差异。矿渣为水硬性材料,在水泥水化产物Ca(OH)₂激发下可早期快速水化,贡献部分早期强度;而粉煤灰与煤气化炉渣为火山灰质材料,活性较低、反应周期长,需依赖后期二次水化发挥作用,三者通过“早期-后期”活性互补形成协同效应;②水化进程调控。早期强度主要依赖水泥水化,掺合料替代水泥后,水化初期胶凝材料总量减少,导致早期强度下降;但随龄期延长,粉煤灰、矿渣中的活性SiO₂、Al₂O₃与Ca(OH)₂发生火山灰反应,生成更多水化硅酸钙(C-S-H)凝胶,填充孔隙、致密结构,从而弥补早期强度不足,实现后期强度跃升。

2.2 抗折强度变化规律

图4为不同超细掺合料掺量下C50混凝土的抗折强度发展曲线,其变化趋势与抗压强度具有一致性,但数值波动更显著。早期阶段(7、28 d),抗折强度随掺合料掺量增加整体下降,U40组28 d抗折强度降至最低值4.7 MPa;后期阶段(56、90 d),抗折强度随掺量增加呈“先升后降”趋势,最大值(8.4 MPa)于掺量10%(U10)、养护90d时达到;此外,28 d抗折强度较7 d增幅为29.31%~38.18%,90 d抗折强度较7 d增幅达37.28%~65.96%,同样以U10组的增长幅度最突出。产生该规律的原因与 2.1节抗压强度机理一致,即早期掺合料替代水泥导致胶凝体系水化不充分,抗折性能(对界面缺陷更敏感)下降;后期二次水化生成的C-S-H凝胶优化了骨料-胶凝体界面过渡区结构,提升了混凝土的整体韧性与抗折能力,且掺量10%时,“水泥水化贡献~固废二次反应”的平衡最佳,故抗折性能最优。

2.3 抗碳化性能分析

不同掺合料掺量下C50混凝土的碳化深度测试结果如表4所示。7 d龄期下,低掺量组(U0~U30,水泥水化充分,生成大量CH维持高碱度,碳化深度较小(3~5 mm);而高掺量组(U40)因水泥用量减少,CH生成不足,且未水化固废颗粒增加孔隙率,CO₂易渗入内部,碳化深度增至10 mm;28 d龄期下,低掺量组(U0~U30)中,粉煤灰、煤气化炉渣与CH发生二次水化反应,虽消耗部分CH,但生成的C-S-H凝胶优化了孔隙结构,碳化深度仅小幅增至 5~8 mm;而U40组火山灰反应不完全,CH过度消耗且孔隙率居高不下,28 d碳化深度最大值达18 mm,抗碳化能力显著劣化。总体而言,混凝土抗碳化能力随掺合料掺量增加呈“先稳后降”趋势,抗碳化性能的最优掺量不超过30%;低掺量下,二次水化的“孔隙优化效应”可抵消CH消耗的负面影响;高掺量下,CH不足和孔隙率过高的双重问题导致抗碳化能力骤降。

2.4 抗氯离子侵蚀性能

采用电通量法评价混凝土抗氯离子渗透性能,结果如图5所示。可以看出,早期阶段(7~28 d)水化反应未完全,各掺量组电通量值波动较大。低掺量(≤30%,U10~U30)组因固废二次水化生成更多C-S-H 凝胶,孔隙细化、扩散系数降低,电通量显著低于基准组;而高掺量(U40)组因水泥水化产物不足,孔隙率增加,电通量升高,抗渗性能劣于基准组;后期阶段(90 d)二次水化反应充分,各掺量组结构趋于致密,抗氯离子能力逐渐稳定。90 d电通量较28 d分别下降13.7%、14.6%、16.8%、11.1% 和32.3%,其中U30组的下降幅度最显著,抗渗性能最优。从长期抗侵蚀性能来看,掺合料通过“填充~反应”双重作用优化混凝土孔结构。低掺量下,固废颗粒填充水泥石孔隙,二次水化进一步细化孔级配;高掺量下,水泥用量不足导致“孔隙填充”与“水化致密”的协同效应失效。因此,就抗氯离子侵蚀性能而言,30%的三元固废协同掺量最佳。

2.5 水化产物分析

图6为不同三元固废超细掺合料掺量(U0、U20、U40)下C50混凝土在不同养护龄期的XRD图谱,主要水化产物包括CH、水化硅酸钙(C-S-H)、水化铝酸钙(C-A-S-H)及未水化的水泥矿物(C₂S、C₃S)。由图6可知:7 d龄期,混凝土强度主要依赖水泥水化,U0组生成大量CH,特征衍射峰尖锐;低掺量组(U20)因固废替代比例小,对水化产物组成影响微弱,CH峰强与U0组接近;高掺量组(U40)因水泥含量减少、固废活性低,水化速率减慢,CH峰强显著减弱,C₂S、C₃S未水化峰更明显;28 d龄期,U0组CH峰强略有下降(水泥水化趋于平缓);U20组因二次水化反应消耗 CH,CH峰强显著降低,C-S-H/C-A-S-H 的弥散峰增强,表明水化产物总量增加;U40组CH峰强进一步减弱,但C-S-H/C-A-S-H峰强增幅有限,CH供给不足限制了二次水化;90 d龄期,U20组CH峰强持续下降,C-S-H/C-A-S-H峰强继续增强,后期强度提升的物质基础明确;而U40组CH峰强已接近检测下限,二次水化反应基本停滞,强度增长乏力。总体而言,三元固废未诱导生成新型水化产物,但通过调控CH消耗速率与C-S-H生成量,显著影响混凝土强度发展。当掺量适宜时(10%~30%),CH消耗与生成的平衡可支撑长期强度增长;但是掺量过高时(40%),CH过度消耗导致水化反应受限。

2.6 微观形貌分析

图7~图9分别为超细掺合料掺量0(U0)、20%(U20)、40%(U40)的C50混凝土在7、28、90 d龄期的SEM微观形貌图,其结构演变规律与宏观性能高度吻合。

7 d龄期,U0 组以水泥水化为主,生成大量网状CH与絮状C-S-H凝胶,但存在较多未水化硅灰(SF)颗粒,孔隙数量较多;U20、U40组因掺合料替代,早期水化产物较少,仅观察到少量针状CH与零散C-S-H 晶体,且U40组因超细粉填充效应,结构略密于U0组,但未水化粉煤灰(球形颗粒)与矿渣颗粒(不规则颗粒)清晰可见,整体密实度仍较低。

28 d龄期,各掺量组结构均趋于致密。U0组CH与C-S-H凝胶进一步交织,孔隙减少;U20组二次水化充分,C-S-H凝胶包裹未水化颗粒,界面过渡区(ITZ)缺陷减少;U40组虽有C-S-H生成,但未水化颗粒残留较多,孔隙尺寸与数量仍多于U0、U20组。

90 d龄期,U0组结构达到最优致密状态,仅残留少量微小孔隙;U20组C-S-H 凝胶持续生成,未水化颗粒进一步减少,界面过渡区与基体融合更紧密;U40组虽孔隙有所填充,但因CH不足,二次水化停滞,仍存在较多连通孔隙与未水化颗粒,结构致密性显著劣于前两组。微观形貌分析进一步证实了三元固废的“级配填充+活性反应”协同作用是优化混凝土结构的关键。低掺量下,填充效应与二次水化共同致密结构;高掺量下,水泥用量不足导致水化产物匮乏,结构缺陷难以弥补,最终影响宏观性能。

3 结论

针对工业固废资源化与混凝土低碳化需求,通过“活性互补+级配互补”技术制备三元固废(煤气化炉渣-粉煤灰-矿渣粉)超细掺合料,系统揭示其对C50混凝土性能的调控规律与作用机制主要结论如下。

(1)早期(7、28 d)因掺合料替代水泥导致水化初期胶凝不足,抗压/抗折强度随掺量增加下降;后期(56、90 d)依托矿渣水硬性与粉煤灰火山灰活性的“活性互补”,强度呈“先升后降”趋势,10%掺量组90 d力学性能最优,且有效缓解单一固废早期强度损失缺陷,保障高强混凝土长期力学稳定性。

(2)低掺量(≤30%)时,固废颗粒“级配填充”与二次水化“结构致密”协同作用,28 d碳化深度控制在5~8 mm;高掺量(40%)因Ca(OH)₂过度消耗,孔隙率骤增,28 d碳化深度达18 mm,耐久性显著劣化。

(3)XRD证实,掺合料通过二次水化持续消耗Ca(OH)₂,增加C-S-H/C-A-S-H凝胶总量,10%~30%掺量时二者生成~消耗速率匹配最佳;SEM显示,低掺量下超细颗粒填充孔隙、致密界面过渡区,高掺量则残留未水化颗粒、加剧结构缺陷,微观特征与宏观性能完全吻合。

参考文献

原文顺序 | 出版日期 | 本文引用

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