基于Raman-CNN的锂离子电池热失控早期预警与爆炸预测

张伟; 张添龙; 杨旭; 张海军

doi:10.12404/j.issn.1671-1815.2504718

科学技术与工程 ›› 2026, Vol. 26 ›› Issue (16) :6902-6910 DOI: 10.12404/j.issn.1671-1815.2504718

电工技术

基于Raman-CNN的锂离子电池热失控早期预警与爆炸预测

张伟 ¹ ,
张添龙 ²^,³ ,
杨旭 ² ,
张海军 ²^,³^,^*

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Thermal Runaway Early Warning and Explosion Prediction in Lithium-ion Batteries with Raman-CNN

ZHANG Wei ¹ ,
ZHANG Tian-long ²^,³ ,
YANG Xu ² ,
ZHANG Hai-jun ²^,³^,^*

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摘要

锂离子电池热失控是亟待解决的关键安全问题,热失控早期识别与预警对防止灾难性后果至关重要。提出基于拉曼光谱气体分析的早期识别与爆炸预测算法,联立偏最小二乘回归(partial least squares regression,PLSR)与卷积神经网络(convolutional neural network,CNN),同时引入注意力机制提高对关键信息的关注度和理解力,实现对热失控特征气体(C₂H₄、CO、CH₄等)的精准检测,通过融合热失控动力学与Raman-CNN气体体积分数预测算法,构建爆炸时刻预测模型。经验证,该模型对爆炸时间预测的平均绝对误差体现为时间提前24 s,该预警响应机制能有效降低锂电池热失控造成的人员及财产损失。

Abstract

Thermal runaway of lithium-ion batteries represents a critical safety issue that requires urgent resolution, wherein early identification and warning are considered essential for preventing severe consequences. An early identification and explosion prediction algorithm based on Raman spectroscopic gas analysis was proposed. The method integrated partial least squares regression (PLSR) with a convolutional neural network (CNN), and an attention mechanism was introduced to enhance the focus on and interpretation of key features, thereby achieving accurate detection of characteristic gases associated with thermal runaway, such as C₂H₄, CO, and CH₄. By combining thermal runaway dynamics with the Raman-CNN gas volume fraction prediction algorithm, a model for predicting the time to explosion was constructed. Validation results indicate that the mean absolute error of the model’s predicted explosion time is 24 seconds. It is expected that this warning mechanism can effectively mitigate personnel injuries and property losses resulting from lithium battery thermal runaway.

Graphical abstract

关键词

拉曼光谱 / 热失控气体 / 卷积神经网络(CNN) / 热失控预警 / 爆炸极限

Key words

Raman spectrum / thermal runaway gas / convolutional neural network (CNN) / thermal runaway early warning / explosion limit

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张伟, 张添龙, 杨旭, 张海军. 基于Raman-CNN的锂离子电池热失控早期预警与爆炸预测[J]. 科学技术与工程, 2026, 26(16): 6902-6910 DOI:10.12404/j.issn.1671-1815.2504718

ZHANG Wei, ZHANG Tian-long, YANG Xu, ZHANG Hai-jun. Thermal Runaway Early Warning and Explosion Prediction in Lithium-ion Batteries with Raman-CNN[J]. Science Technology and Engineering, 2026, 26(16): 6902-6910 DOI:10.12404/j.issn.1671-1815.2504718

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锂离子电池凭借其高能量密度、长循环寿命等优势,已成为电动汽车、储能系统及便携电子设备的核心能源载体^[1-2]。然而,锂离子电池热失控引发的燃烧或爆炸事故频发,严重威胁公众生命财产安全^[3]。锂离子电池热失控爆炸的不可逆过程常伴随电解液分解、固体电解质界面膜(solid electrolyte interface,SEI)破裂等化学反应,释放CO、CH₄、H₂等特征气体^[4],气体组分和体积分数变化可被视为热失控早期预警的“指纹信号”。

传统气体检测手段(如电化学传感器^[5]、气相色谱^[6]、红外光谱^[7])存在响应延迟、抗干扰能力弱等缺陷^[8],难以满足实时预警需求。拉曼光谱技术凭借非接触式测量、多组分同步检测及毫秒级动态响应特性,为电池热失控气体的原位监测提供了新途径^[9-11]。然而,光谱数据的高维度、基线漂移及特征峰重叠等问题,降低了拉曼光谱气体体积分数反演精度。随着卷积神经网络(convolutional neural network, CNN)模型取得的有效进展,诸多学者提出将拉曼光谱与卷积神经网络结合以实现分类识别与浓度预测。乌文泽等^[12]将拉曼光谱技术与基于Inception V2结构的CNN模型相结合,实现了对初榨橄榄油掺假量的预测。苗清轩等^[13]将一维卷积神经网络(one dimensional convolutional neural network,1D-CNN)与拉曼光谱技术结合,实现了对DHA(1,3-二羟基丙酮)连续发酵生产过程的实时监测。张雪松等^[14]将原位显微拉曼光谱与1D-CNN模型结合用于牛油果油的浓度预测。

基于此,将拉曼光谱与CNN相结合,通过收集分析热失控气体拉曼光谱数据,构建一种基于Raman-CNN的耦合模型,对热失控混合气体体积分数进行预测,结合热失控动力学模型,评估爆炸极限发生时间,为人员逃生和应急处理争取关键时间窗口。

1 模型建立

1.1 PLSR预处理

偏最小二乘法(partial least squares,PLS)是一种广泛应用于多元统计分析的方法,主要用于解决回归问题。通过将实验所得到的单一气体光谱数据与体积分数建立联系,构建基于偏最小二乘回归(partial least squares regression,PLSR)的定量分析模型^[15];之后进行归一化处理使卷积神经网络模型数据规范化、避免拟合过度和加快收敛。将包括H₂、O₂、CO、CO₂、CH₄、C₂H₄、C₃H₆在内的不同体积分数的标准气体光谱数据作为特征光谱数据,利用PLSR搭建定量分析模型,训练集为1 500,验证集为500。经验证,该7种热失控特征气体验证集预测结果中决定系数(R²)最小为0.946,均方根误差(root mean square error,RMSE)最大仅为0.405%。表明所建立的PLSR回归模型预测精度达到满意效果,可以作为卷积神经网络分析的标签。

1.2 Raman-CNN模型

卷积神经网络作为深度学习的典型架构,在图像识别及一维光谱数据处理领域展现出显著优势。一维卷积神经网络(1D-CNN)如图1所示,主要包括输入层(Input)、卷积层(Conv)、池化层(Pooling)、全连接层(Fully Connected Layer)以及输出层(Output)。

一维卷积特征提取公式为

(1)$y_{n}^{m+1}(\tau)=\sigma\left[x_{n}^{m}+\sum_{f=1}^{F^{m}} K_{n f}^{m} * y_{n}^{m}(\tau)\right]$

式(1)中:${y}_{n}^{m+1}$(τ)为第m+1层的第n个特征映射在位置τ处的输出值;σ为激活函数ReLU;${x}_{n}^{m}$为第m层中用于生成第n个特征映射的偏置项;F^m为第m层输入特征映射的总数;${K}_{nf}^{m}$(τ)为是一维卷积核,用于将第m层的第 f 个输入特征映射${y}_{f}^{m}$转换为第m+1层的第n个输出特征映射;*为一维卷积运算。

卷积完成后,利用池化层来降低卷积层输出的特征维度,有效减少参数计算量,提高鲁棒性。平均池化公式可描述为

(2)$y_{i}=\frac{1}{K} \sum_{j=i S}^{i S+K-1} x_{j}$

式(2)中:x_j为输入特征图中第j个元素的值;y_i为输出特征图中第i个元素的值;K为池化窗口的大小;S为滑动步长;i为输出位置的索引。

结合PLSR的线性建模优势与CNN的非局部特征提取能力,以提升复杂气体混合场景下的预测精度。首先输入原始光谱数据,通过PLSR模型提取潜变量,降低数据维度并保留关键光谱特征,输出低维特征向量,并将其作为CNN的输入,降低卷积神经网络对高维数据的训练压力。

1.3 注意力机制

注意力机制(efficient channel attention network,ECANet)可以提高神经网络模型性能,结构图如图2所示,通过添加高效的方式增强卷积神经网络对特征通道的建模能力。可以自适应的为不同通道分配权重,提高模型对输入信息的理解能力,其核心公式为

(3)$\text { AttentionWeight }=\sigma\{\text {Conv1D }[\operatorname{GAP}(X)]\}$

式(3)中:X为输入特征图;AttentionWeight为最终生成的注意力权重,用于对X进行逐通道加权;GAP为全局平均池化;Conv1D为一维卷积;σ为Sigmoid激活函数。

GAP会将通道较大的二维特征压缩成一个实数,特征的图维变化表现为(C, H, W)→(C,1,1),其中,H为特征图的高度,W为特征图的宽度。通过计算得到的是一维卷积核K-S,如式(4)所示。

(4)$K=\varphi(C)=\left|\log _{2} \frac{C}{r}+\frac{b}{r}\right|_{\text {odd }}$

式(4)中:ϕ为映射函数,将通道C转换为卷积核大小K;常数b=1;常数r=2;C为通道数;odd表示取奇数,即取距离计算结果最近的奇数。

模型加入注意力机制后,可对PLSR特征进行动态加权,实现对输入数据的加权处理,提高模型对关键信息的关注度和理解能力。

1.4 参数设置与超参数优化

1.4.1 参数设置

所建立的CNN结构卷积层和池化层具体参数设置如表1所示。

为了确保模型能够准确预测热失控气体组分,需要确定模型的超参数。超参数对于模型的稳定性和准确率十分重要,尤其是检测热失控复杂的气体特征时,气体的微小变化也会显著影响模型的预测结果。

超参数包括学习率和迭代次数,合适的学习率能够加快模型的收敛速度,而合适的迭代次数则可以减小模型随机性^[16]。

通过准确率(Accuracy)和均方误差损失(MSE Loss)函数的结合来优化学习率和迭代次数,一方面可以通过训练数据的拟合程度来判断模型的优良;另一方面体现出对测试集上整体分类的准确度,提高模型的精度。

1.4.2 超参数优化

Raman-CNN模型建立后,通过标准气体对模型进行验证来优化超参数。通过模型训练以及超参数调节,得到如图3所示的学习率分别为0.001、0.000 1和0.000 01时的准确率变化图,可确定最佳学习率为0.000 1。

利用MSE Loss函数对学习率为0.000 1和0.000 01的模型进行评价,如图4所示,发现MSE Loss函数值会随迭代次数的增大呈减小状态,因此通过对迭代次数增大的分析来确定最佳迭代次数。

如图5(a)所示,当学习率为0.000 1,迭代次数在500时准确率最高,达到96.4%。由此确定模型最优学习率为0.000 1,最佳迭代次数为500。

2 热失控早期预警

2.1 热失控阶段预测

锂离子电池热失控本质上是正负极材料发生的一系列链式放热反应,为了更清楚地了解锂离子电池热失控气体反应^[17-19],将锂离子电池热失控反应过程进行划分,如图6所示。

将热失控过程进一步划分为以下四个阶段:第一阶段为初始放热阶段,标志气体为CO₂、C₂H₄;第二阶段为阴极热解,标志气体为O₂;第三阶段为高温失控阶段,核心气体为H₂、CH₄;最后一个阶段为深度热解,以CO的集中释放为特征;而热失控反应的最后一阶段残留的H₂、CH₄与O₂混合后易引发爆燃。

根据以上热失控气体演化规律,通过实时监测C₂H₄、O₂、H₂、CO、CH₄这几种气体信号以及动态变化,精准识别热失控阶段。

2.2 爆炸极限分析

基于Raman-CNN模型预测的气体体积分数(包含CO、H₂、CH₄等),使用Le Chatelier混合法则计算爆炸极限,如式(5)所示。其中单独气体的爆炸极限根据美国国家消防协会(National Fire Protection Association,NFPA)发布的Standard on Explosion Protection by Deflagration Venting(NFPA 68—2022)选择。

(5)$L_{\mathrm{m}}=\frac{1}{\sum_{i=1}^{n} \frac{x_{i}}{L_{i}}}$

式(5)中: L_m为电池热失控后混合气体的爆炸极限;x_i为混合气体中气体i的体积分数;L_i为气体i的单独爆炸极限。

Raman-CNN模型输出结果为多气体体积分数,将这些气体体积分数有效提取出来,进行爆炸极限预测。对于含有多种可燃气体的混合物,其爆炸下限(lower flammable limit,LFL)与爆炸上限(upper flammable limit,UFL)可分别表示为

(6)$L_{\mathrm{LFL}}=\frac{1}{\sum_{i=1}^{n} \frac{y_{i}}{\mathrm{LFL}_{i}}}$

(7)$L_{\mathrm{UFL}}=\frac{1}{\sum_{i=1}^{n} \frac{y_{i}}{\mathrm{UFL}_{i}}}$

式中:y_i为第i种气体的体积分数(由Raman-CNN模型实时输出);LFL_i和UFL_i为对应气体的单独爆炸极限。

2.3 爆炸时间分析

基于所得爆炸极限结合动力学时间模型分析预测到达爆炸极限的时间。以锂离子电池从安全阀开启释放气体为预测零点,结合气体释放动力学相关理论,使用增长模型来预测到达爆炸极限的时间,指数增长模型如式(8)所示。锂离子电池热失控反应受氧气限制或电池壳体破裂的影响,后期气体体积分数会增速减缓,可能出现饱和现象,此时临界时间表达式和动态参数校准反应速率常数k的调整公式分别如式(9)、式(10)所示。

(8)$C(t)=C_{0} \mathrm{e}^{k t}$

(9)$t=\frac{1}{k} \ln \frac{L_{\mathrm{LFL}}}{C_{0}}$

(10)$k=k_{\text {base }}\left[1+\alpha\left(\mathrm{SOC}_{\mathrm{REF}}-\mathrm{SOC}\right)\right]$

式中:C₀为当前总可燃气体体积分数,%,由Raman-CNN模型实时预测;k为反应速率常数,通过热失控反应实验标定;α为实验标定的电池荷电状态(state of charge, SOC)影响系数;k_base为基准反应速率;SOC_REF为基准荷电状态;SOC为电池荷电状态。

由于多次实验温度变化基本保持一致,故将温度作为常量,只根据SOC的变化情况调整k。选择SOC为50%的锂离子电池进行多次实验以确定k_base,热失控过程中使用Raman-CNN保持实时预测气体体积分数以得出k_base为0.046 85。确定k_base后,改变SOC进行多次实验对k进行动态调整,可以得到如表2所示的调整范围。此外,经多次试验后可确定α的范围为0.05~0.5。

3 实验设计

3.1 实验平台

构建基于激光拉曼光谱的气体在线检测平台^[15],如图7(b)所示。锂离子电池热失控实验在定制防护箱内进行,如图7(a)所示,该装置采用不锈钢主体结构并配置防爆设计。通过真空隔膜泵实现热失控产物的连续采样;超压时自动启动紧急泄压程序。实验过程中,热失控气体经过滤干燥处理后,通过气密管路输送至拉曼检测系统。

3.2 实验方案

实验气体样本配置方案设计如下:以高纯度氮气作为平衡气体,构建包含8种热失控特征气体(CO₂、CO、H₂、CH₄、C₂H₄、C₃H₆、N₂、O₂)的多元混合体系。针对非烃类气体组分,实验采用体积分数梯度设计策略:①CO₂与O₂体积分数设置在1%~30%区间;②CO与H₂体积分数限定在1%~10%。

共制备30组样本,各体积分数间隔均匀分布。对于烃类气体组分(CH₄、C₂H₄、C₃H₆),鉴于其拉曼光谱特征峰存在重叠干扰现象,为避免体积分数协变效应对模型的影响,采用固定体积分数区间内的随机波动策略:三种烃类气体体积分数均独立设置于0~3%区间,通过随机数生成器构建30组非关联性体积分数组合。该实验设计可以有效降低多元共线性对机器学习模型预测精度的影响,同时确保训练数据覆盖完整的特征空间。

采用LCO和NCM811两种锂离子电池作为实验对象,通过充放电测试系统对SOC进行精确调控,以获取不同SOC条件下电池热失控行为的动态演化数据。

4 结果与讨论

4.1 热失控阶段预测

根据所建立模型对热失控阶段进行预测,如图8所示。当检测到主要气体为CO₂、C₂H₄、C₃H₆时,如图8(a)所示,表明SEI膜分解及阳极-电解液反应占主导地位,识别为阶段一;图8(b)、图8(c)展示了O₂、H₂、CH₄共存的混合气体特征,反映了热失控从阴极分解(阶段二)向高温失控(阶段三)的临界过渡。

如图9所示,CH₄体积分数快速升高,表明已进入阶段三;当中CO成为主导气体时,如图8(d)所示,表明电解液发生碳化及电池结构坍塌,则识别为阶段四。

该系统利用C₂H₄、CO₂等早期气体信号组合与特征气体体积分数变化判断热失控阶段,实现对锂离子电池热失控进程的精确定位,避免单一气体所导致的预警误判。

4.2 爆炸极限预测

以热失控气体中体积分数占比高、爆炸风险突出的CH₄为例计算热失控爆炸极限。图10为反应过程中随机时刻热失控反应的混合气体体积分数预测结果:CH₄(4.2%)、CO(1.5%)、H₂(3.1%)。根据爆炸极限的计算公式[式(5)],可知此时的混合爆炸极限为57.6%。

经过Raman-CNN模型的预测与计算可以得到两种锂离子电池的爆炸极限具体如表3所示。

4.3 爆炸极限时间预测

经过训练,模型可实时输出各种气体的瞬时体积分数(如H₂=3.1%、CH₄=4.2%、CO=1.5%)。基于上述预测结果进行计算,可得混合气体的爆炸极限为57.6%。进一步结合动力学分析,可推算出气体混合物达到爆炸极限所需的时间。已知当前C₀=8.8%,结合式(9)可得到达爆炸极限的时间为37.57 s。对不同SOC锂离子电池热失控时的气体种类和体积分数进行预测,同时计算爆炸极限以及到达爆炸极限的时间。经过多次验证可以得到两种型号电池爆炸极限的预测时间范围如表4所示。

如图11所示为模型从安全阀开启对气体种类及体积分数进行的两次实验以及预测,并计算当前时刻到达爆炸极限的时间。预测点为模型预测起始点,爆炸点为热失控实验真实爆炸点。可以看出,安全阀开启到达爆炸极限的时间分别为46 s和70 s,较真实爆炸时间分别提前了44 s和20 s。

经过对LCO和NCM811锂离子电池进行多次热失控检测,可以得出从安全阀开启到达爆炸极限的时间较真实爆炸时间误差如表5所示,平均绝对误差表现为提前24 s。

5 结论

将拉曼光谱与CNN相结合,检测锂电池热失控气体来进行早期热失控识别,并进行爆炸时间预测,有广阔的应用场景。得出如下结论。

(1)利用偏最小二乘进行光谱数据预处理,以及使用归一化处理提高卷积神经网络识别准确率。通过识别早期气体信号(C₂H₄、CO₂等),包括气体组合特征(如O₂与H₂的共存)以及特定气体体积分数的变化特征(如CH₄)来判断热失控阶段,避免单一气体所导致的预警误判,实现对锂离子电池热失控进程的精确定位。

(2)结合热失控动力学模型建立了锂离子电池热失控爆炸极限预测,结果表明,对于不同SOC的锂离子电池到达爆炸极限时间预测平均绝对误差为24 s,最大误差为52 s,可以为人员疏散和应急措施提供关键时间窗口,显著提升锂电池系统应用的安全性。

参考文献

原文顺序 | 出版日期 | 本文引用

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Received	Published	Revised
2025-06-24	2026-06-08	2025-11-19
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2026-08-07

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