弱碱激发建筑废粉性能演变机制:力学、凝结与流变特性研究

黄国栋 ,  江鹏 ,  韩正虎 ,  陈少奇 ,  张凤安 ,  黄永昊 ,  郝金宇

科学技术与工程 ›› 2026, Vol. 26 ›› Issue (10) :4364-4374

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科学技术与工程 ›› 2026, Vol. 26 ›› Issue (10) :4364-4374 DOI: 10.12404/j.issn.1671-1815.2503794
建筑科学

弱碱激发建筑废粉性能演变机制:力学、凝结与流变特性研究

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Performance Evolution Mechanism of Building Waste Powder under Weak Alkali Excitation: Mechanical, Setting, and Rheological Properties

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摘要

为实现建筑固废的资源化利用,研究了基于弱碱激发组分的优化策略。系统探究激发剂配比对建筑废粉-矿渣复合胶凝材料激发特性及微观结构影响机制。通过试验设计揭示不同激发体系对力学性能、凝结特性及流变行为的调控规律,结合微观表征手段,阐明激发剂类型与掺量对反应产物晶体演化及微观形貌重构的作用机理。结果表明,Ca(OH)2可有效激发复合材料活性,通过持续供给Ca2+与OH-维持弱碱激发环境,促进硅铝酸盐网络结构形成。随Ca(OH)2掺量提升,抗压强度最高提升20.8%,40 g综合性能最佳,28 d抗压强度20.1 MPa,初凝时间455 min,流动度132 mm。微观分析显示,适量Ca(OH)2可加速C-(A)-S-H凝胶的协同生长,形成致密互锁结构,显著提升力学性能。

Abstract

To achieve the resource utilization of construction solid waste, a study on the optimization of weakly alkaline activation components was conducted. The influence of activator proportion on the activation characteristics and microstructure of construction waste powder-slag composite cementitious materials was systematically investigated. Through experimental design, the regulatory effects of different activation systems on mechanical properties, setting behavior, and rheological performance were revealed. Combined with microstructural characterization, the mechanism of activator type and dosage on the crystalline evolution of reaction products and the reconstruction of microscopic morphology was elucidated. The results indicate that Ca(OH)2 effectively activates the composite material by continuously supplying Ca2+ and OH- to maintain a weakly alkaline environment, thereby promoting the formation of a silicate-aluminate network structure. With increasing Ca(OH)2 content, the compressive strength was enhanced by up to 20.8%, with an optimal dosage of 40 g demonstrating comprehensive performance: a 28 d compressive strength of 20.1 MPa, an initial setting time of 455 min, and a fluidity of 132 mm. Microscopic analysis revealed that an appropriate amount of Ca(OH)2 accelerates the synergistic growth of C-A-S-H gel, forming a dense and interlocked structure that significantly improves mechanical properties.

Graphical abstract

关键词

碱激发 / 建筑废粉 / 矿渣 / 氢氧化钙 / 抗压强度 / 凝结时间

Key words

alkali activation / construction waste powder / slag / calcium hydroxide / compressive strength / setting time

引用本文

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黄国栋, 江鹏, 韩正虎, 陈少奇, 张凤安, 黄永昊, 郝金宇. 弱碱激发建筑废粉性能演变机制:力学、凝结与流变特性研究[J]. 科学技术与工程, 2026, 26(10): 4364-4374 DOI:10.12404/j.issn.1671-1815.2503794
HUANG Guo-dong, JIANG Peng, HAN Zheng-hu, CHEN Shao-qi, ZHANG Feng-an, HUANG Yong-hao, HAO Jin-yu. Performance Evolution Mechanism of Building Waste Powder under Weak Alkali Excitation: Mechanical, Setting, and Rheological Properties[J]. Science Technology and Engineering, 2026, 26(10): 4364-4374 DOI:10.12404/j.issn.1671-1815.2503794

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建筑废粉(construction waste powder, CWP)作为城市化进程的衍生产物,其规模化处置已成为制约建筑业可持续发展的重大挑战。据联合国环境署统计,全球每年产生建筑固废总量已突破1.2×1010 t,其中粒径小于0.15 mm的CWP占比达18%~35%,相当于每年新增21×108~42×108 t超细粉末需处理[1]。传统填埋处置不仅造成土地资源浪费(填埋需占地667 m2/104 t),更引发粉尘污染、地下水碱化等次生环境灾害[2]。尽管已有多个国家实施建筑固废资源化政策,但现行技术体系仍局限于将CWP作为路基填料或再生骨料,未能充分挖掘其硅、铝与钙等潜在胶凝组分的资源价值[3]。更严峻的是,CWP在长期碳化过程中形成稳定方解石相,导致其火山灰活性指数仅为粉煤灰的23%~35%,常规水泥水化难以激活其胶凝潜能[4]。
碱激发技术为破解CWP资源化利用困境提供了可能性解决方案。该技术通过碱介质解聚硅铝酸盐网络,促使[SiO4]4-和[AlO4]5-结构单元重构为三维凝胶网络,理论上可提升CWP资源化率[5]。已有研究表明,CWP独立作为前驱体,即使通过高浓度(OH-浓度2.22 mol/L) NaOH溶液激发,其28 d抗压强度仍低于5 MPa,无法作为胶凝材料使用,这源于CWP中非晶态硅铝相占比显著低于矿渣(ground granulated blast furnace slag,GBFS)[6]。通过引入 GBFS构建复合体系虽可改善胶凝性能,但传统强碱激发模式仍暴露出关键技术壁垒。首先,NaOH激发碱势能过强,导致体系初凝时间锐减至10~15 min,难以满足现场施工要求,导致工程适用性受限[7]。其次,NaOH激发成本占比过高,削弱固废利用的经济优势,导致经济可行性不足[8]。最后,NaOH的使用导致游离Na+浓度过高,碱骨料反应膨胀率增大,严重威胁结构服役寿命,造成耐久性风险[9]。
针对上述痛点问题,现提出弱碱激发协同活化策略,通过构建CWP与GBFS复合二元弱碱激发体系,突破弱碱激发力学性能发展与凝结规律优化关键科学问题。以期推动CWP资源化率显著提升,降低CWP资源化利用成本,为建筑业实现碳中和目标提供关键技术支撑。

1 实验材料与方法

1.1 实验材料

以CWP与GBFS为胶凝材料。CWP源于建筑拆除现场的废弃混凝土、砌体材料、涂饰层及铺砌材料等混合物,经破碎、分级及球磨处理,比表面积306 m2/kg,颗粒细度通过45 μm方孔筛筛余量低于16%,荧光光谱分析(X-ray fluorescence,XRF)测得化学成分如表1所示。GBFS采用S95级,化学组成如表1所示。弱碱激发剂选用 Na2CO3、NaAlO2与Ca(OH)2,所有化学试剂均为分析纯(analytical reagent,AR)。细骨料采用河砂,经清洗、烘干处理,细度模数1.8。

1.2 实验方法

1.2.1 配合比设计

胶凝材料中CWP与GBFS质量比6∶4。C0为对照组,不添加激发剂。实验分3个系列:N20-N60(Na2CO3激发)、A20-A60(NaAlO2激发)和C20-C60[Ca(OH)2激发],系统探究激发剂掺量对复合胶凝材料力学性能发展规律、水化凝结特征及工作性能的影响。水灰比0.5(质量比),胶凝材料与河砂质量比3∶8,配合比如表2所示。

1.2.2 试件制备与养护

试件制备以N20为例。先将Na2CO3溶解在水中,然后将GBFS与CWP预混均匀,移至JJ-5型水泥胶砂搅拌机。先低速搅拌15 s,使浆体均质化,接着高速搅拌30 s促进水化反应启动,随后加入砂继续高速搅拌60 s,立即采用pH计(精度±0.01,上海雷磁PHS-25型)测定拌合浆体pH,如表2所示。成型阶段采用40 mm×40 mm×160 mm三联模,振动台振实消除气泡缺陷。试件成型后置于恒温恒湿养护箱[温度(20±1) ℃,相对湿度≥95%],养护(24±2)h,脱模后再转入恒温恒湿养护箱至规定龄期。

1.2.3 抗压强度、凝结规律与流动性分析

抗压强度测试依据GB/T 17671—2021标准,采用DYE-300S型全自动水泥胶砂试验机进行(沧州奥科仪器设备有限公司)。试件养护至1、3、28、60 d龄期后进行测试,每个龄期取6个抗压强度算术平均值作为最终测定结果,确保数据可靠性。凝结时间测定参照GB/T 1346—2024标准进行,使用SNCD-70型维卡仪(杭州三思仪器有限公司),液固比0.5,自激发溶液投入净浆拌合物开始计时。流动性评价依据GB/T 2419—2023标准,采用跳桌法进行,液固比0.6,测定砂浆扩散直径,量化其流动性能,为材料工作性评价提供依据。

1.2.4 微观分析

采用XRD与SEM分析激发剂种类及掺量对凝胶矿物晶体形成与转变特征及凝胶体微观结构演变规律。仪器采用安徽理工大学分析测试中心日本理学Rigaku Smartlab型X射线衍射仪(XRD分析在5°~70°范围内进行,扫描步长0.02°,每步计数时间1 s)与日本日立FlexSEM1000型台式扫描电子显微镜(低真空状态,加速电压15 kV,放大倍数1 000倍)。

2 实验结果与分析

2.1 抗压强度分析

2.1.1 水与Na2CO3激发

水激发CWP与GBFS复合材料(图1)表现出显著的性能缺陷。C0养护周期结束后仍无法脱模,未能建立有效抗压强度。揭示水激发CWP与GBFS未能触发有效的聚合反应。CWP虽含有反应活性成分,但在长期服役过程中已发生不可逆破坏。原始矿物相晶格结构退化、化学键合网络断裂以及活性位点的物理封闭,导致其已丧失火山灰活性,无法与GBFS中硅酸盐基质发生二次水化反应并生成水化硅酸钙(C-S-H)凝胶网络。更重要的是,水激发pH仅8.66,激发碱势能无法使GBFS内活性物质解聚,也无法溶出反应活性离子(Ca2+、Si4+与Al3+等),更无法完成缩聚形成胶凝结构,表现出零强度特性,即使延长养护周期亦无法发展强度性能。

Na2CO3激发活化效果如图1和表2所示。N20养护1 d仍表现出严重的脱模障碍,且该缺陷随龄期延长呈不可逆趋势。即使Na2CO3掺量增至40 g(N40)和60 g(N60),体系仍未能建立有效抗压强度,呈现强度发展停滞现象,这与碱活化势能密切相关。表2数据显示,Na2CO3激发pH仅11.3~11.5,显著低于CWP/GBFS复合材料解聚所需理论活化阈值(pH≥12.5)[8]。这种碱活化势垒导致双重活化障碍,GBFS中玻璃相Si-O-Al网络结构的断键能垒未被有效克服,限制了活性Si/Al组分的溶出动力学,CWP中惰性化矿物表面能垒未突破,无法触发二次水化反应所需的离子交换过程。两者协同失效导致体系始终处于活化不足与产物缺失的状态。

2.1.2 NaAlO2激发

NaAlO2激发活化效应呈现显著的剂量依赖性特征(图1与表2)。A20养护1 d无法脱模,但养护3 d开始形成微弱抗压强度(1.0 MPa),28 d与60 d抗压强度分别增至7.4 MPa和9.2 MPa。尽管该体系抗压强度持续发展,但早期强度严重滞后,后期强度增幅微弱。NaAlO2激发pH升至13.30(表2),能够促进CWP中惰性钙硅铝化合物解聚及GBFS玻璃相Si-O-Al网络结构断键活化,为水化硅酸钙(C-S-H)凝胶的缩聚提供了必要条件。然而,NaAlO2 水解(${\mathrm{A}\mathrm{l}\mathrm{O}}_{2}^{-}$+2H2O→Al(OH)3↓+OH-)伴随大量Al(OH)3沉淀生成,其与NaAlO2自身优异的溶解性共同导致体系内离子迁移呈现显著不均匀性,局部区域过饱和析出的氢氧化物晶体不仅阻碍了C-S-H凝胶网络的连续生长,更在微观尺度上形成多孔隙、弱界面结构,这是NaAlO2激发早期强度难以建立的根本原因[10]。

A40养护1 d脱模障碍仍未解除,3 d强度微增至1.3 MPa,28 d与60 d强度分别达8.9 MPa和10.7 MPa,较A20呈略微增长。A60仍维持早期强度缺失特征(1 d无强度),3 d强度缓慢升至1.8 MPa,28 d与60 d强度较A40仅增长1~2 MPa。尽管体系pH随NaAlO2掺量增加呈缓慢增长趋势,但仍处于激发碱势能不足,低激发效率状态。上述机制表明,单纯通过提高NaAlO2掺量难以实现突破性提升。

2.1.3 Ca(OH)2激发

Ca(OH)2激发具有显著优化效应(图1)。C20抗压强度呈现典型阶段性增长形式。1 d达 1.2 MPa,3 d增至6.6 MPa,28 d稳定在17.8 MPa,最终在60 d达到19.5 MPa的峰值强度。Ca(OH)2的碱环境pH仅12.51(表2),低于NaAlO2(pH=13.30),但其激发的力学性能却明显优于NaAlO2。该现象揭示复合体系力学响应的关键调控机制不仅取决于液相环境pH,更本质地受控于激发剂对硅铝质矿物解聚-缩聚反应的化学参与度。从反应动力学角度分析,Ca(OH)2微溶状态形成的碱性场(pH=12.51)虽足以诱导GBFS与CWP表面钙硅铝矿物的初级解聚,但其溶度积常数限制了碱金属离子的有效释放,导致体系碱势能相对不足。这种热力学约束不仅影响硅氧四面体结构解聚效率,更制约后续缩聚反应的进行。然而,Ca(OH)2独特优势在于其作为钙质激发剂,能够通过溶解平衡持续释放高活性Ca2+,在胶凝体系中构建富钙微环境。因此,Ca(OH)2激发优势本质上源于其提供的Ca2+在网络修饰和结构交联中的优化作用,而非单纯依赖碱环境pH效应[7-11]。该发现为碱激发剂的理性设计提供了新理论依据,即矿物激发剂的效能应综合评价其化学参与度和结构导向能力的协同作用[12]。

C40抗压强度呈现显著的连续增强效应,1 d与3 d分别达1.7、10.5 MPa,28 d与60 d增至20.1、22.3 MPa,同比C20提升15%~30%。这种持续强化的动力学特征表明,Ca(OH)2增量效应存在双重作用机制。增量Ca(OH)2补充反应中持续消耗的OH-,维持体系碱激发势能动态平衡。同时Ca2+发挥迁移补偿效应,驱动GBFS与CWP中硅铝酸盐的溶解-沉淀平衡向生成C-S-H凝胶方向定向迁移,从而增强缩聚反应效率,提升缩聚产物形成量。然而,C60虽仍保持强度增长趋势,但强度增幅显著收敛(较C40仅提高5%~10%)。这一剂量饱和现象揭示了硅铝质复合体系存在显著的剂量与响应非线性特征。从反应动力学角度分析,当Ca(OH)2掺量超过40 g阈值,体系开始呈现溶度积限制效应。该发现揭示了碱激发剂剂量效应存在临界窗口(40~60 g),在此区间内可实现激发效率最大化。超过临界掺量后,体系将陷入Ca(OH)2冗余导致的结构劣化负反馈循环[7],这为复合胶凝材料的精准配比设计提供了重要理论依据。

研究从工程应用维度验证了CWP碱活化技术的经济可行性与环保价值。基于Ca(OH)2梯度添加策略制备的C20(28 d,17.8 MPa)与C40(28 d,20.1 MPa),力学性能均超出《砌墙砖试验方法》(GB/T 2542—2022)中MU10等级标准要求(≥10 MPa)78%与101%,能够作为低强度胶凝材料或制备建筑用砖砌体结构使用。该技术显著降低建筑固废综合处理成本,且生产过程无须高温煅烧,CWP就地转化率提升至90%以上,实现运输能耗降低与低碳排放,为CWP制备绿色建材提供兼具技术可行性与经济合理性的创新解决方案,该突破为“无废城市”建设中CWP资源化利用提供了可复制技术范式[13]。

2.2 凝结特征分析

2.2.1 NaAlO2影响

NaAlO2激发A20(图2)初终凝时间为232 min和487 min。表2显示,A20的pH达13.30,强碱环境促使CWP与GBFS中活性硅铝组分快速溶解和解离,释放出[SiO4]4-、[AlO4]5-等活性单元,为后续缩聚反应提供必要前驱体。在碱激发作用下,活性单元缩合形成三维网络结构,初期生成的低聚态硅铝酸盐凝胶逐渐演变为长程有序的聚合物,最终形成具有空间支撑结构的缩聚产物,这是A20实现凝结硬化的本质原因。当NaAlO2掺量从A20提升至A60(图2),初终凝时间仅呈现2%~3%微缩。虽然NaAlO2掺量增加理论上强化激发效果,但实测pH并未随掺量同步增长,基本维持在13.30~13.41。这表明OH-浓度并未显著增长,反应体系中活性离子解离和缩聚反应速率并未显著提升,导致聚合产物生成量和结构发育程度未发生质变,这从本质上解释了凝结时间未呈现剂量依赖性的现象。

2.2.2 Ca(OH)2影响

Ca(OH)2激发C20(图2)呈现初凝482 min、终凝640 min的凝结特性,其建立的碱环境pH达12.51(表2)。该pH条件虽低于NaAlO2激发,但仍有效促使CWP与GBFS中硅铝质活性组分解离,释放可溶性硅酸根和铝酸根离子。通过缩聚反应形成硅铝凝胶网络结构,同时Ca2+通过电荷平衡参与网络结构稳定化过程,形成兼具硅铝酸盐骨架和Ca2+桥接的复合凝胶产物,此为Ca(OH)2激发实现凝结硬化的机制。随Ca(OH)2掺量从C20提升至C60,体系呈现显著区别于NaAlO2激发的剂量效应特征,初凝时间从482 min阶梯式缩短至407 min,终凝时间由640 min降至553 min,降幅达5%~15%,且伴随抗压强度持续提升。然而,此时体系pH仅从12.51微升至12.56(表2),表明碱激发势能并未发生本质改变。Ca(OH)2通过动态溶解持续补充体系中消耗的OH-,同时Ca2+作为缩聚产物的结构组成单元,显著加速硅铝酸根离子的脱羟基缩合速率,促进凝胶的团聚与结构致密化[14]。相较于CWP和GBFS自身溶解释放的钙源,外掺Ca(OH)2提供的活性钙具有更高的离子迁移率和界面反应活性,这种Ca2+供给优势使缩聚产物的聚合度和交联密度随掺量增加而提升,最终表现为凝结进程加速和力学性能的协同增强[8]。

2.3 胶砂流动性分析

2.3.1 NaAlO2影响

如图3所示,A20初始流动度167 mm,A40流动度升至173 mm,A60达178 mm,增幅11 mm,相对提升率6.6%,提升幅度不明显。NaAlO2水解($\mathrm{NaAlO}_{2} \longrightarrow \mathrm{Na}^{+}+\mathrm{AlO}_{2}^{-} ; \mathrm{AlO}_{2}^{-}+2 \mathrm{H}_{2} \mathrm{O} \rightleftharpoons \mathrm{Al}(\mathrm{OH})_{3}+\mathrm{OH}^{-}$)不仅增加体系OH-浓度,更通过离解产生Na+和${\mathrm{A}\mathrm{l}\mathrm{O}}_{2}^{-}$改变胶体颗粒界面特性,削弱颗粒间静电斥力。同时${\mathrm{A}\mathrm{l}\mathrm{O}}_{2}^{-}$水解生成${\mathrm{A}\mathrm{l}\left(\mathrm{O}\mathrm{H}\right)}_{3}^{-}$胶体通过空间位阻效应增强颗粒分散性。两种竞争机制的动态平衡导致流动度呈现弱正相关性增长。

2.3.2 Ca(OH)2影响

Ca(OH)2激发胶砂流动度呈显著负浓度效应特征。如图3示,C20流动度降至141 mm,较C0下降11.3%。C60流动度衰减至125 mm,累计降幅达21.4%。这种流变特性剧变源于体系物理化学状态的协同转变,首先Ca(OH)2固有溶解度限制导致大量未溶解Ca(OH)2微晶以固相颗粒形式存于浆体,形成类骨架支撑结构,显著提高体系固体颗粒占比。其次Ca2+诱导离子桥接效应促使硅铝酸根离子发生预缩合反应,形成纳米级簇团结构,导致体系触变性增强[7]。然而,尽管流动度呈剂量依赖性衰减,但Ca(OH)2激发仍展现出优异的工程适配性,流动度均高于125 mm,远超GB/T2419—2005标准要求110 mm施工基准值。揭示通过构建高钙与弱碱协同激发环境,在保证施工性能同时实现力学性能持续优化。

2.4 XRD分析

2.4.1 水与Na2CO3激发

通过XRD分析,水激发C0与Na2CO3激发N20均未实现有效的缩聚反应[图4(a)~图4(c)]。C0的XRD图谱[图4(b)]显示其矿物组成与原始CWP[图4(a)]高度一致,均含有石英(SiO2)、方解石(CaCO3)及钙铝黄长石(2CaO·Al2O3·SiO2)特征峰,且强度一致,这表明C0中石英、方解石与钙铝黄长石主要源于CWP,并不是由缩聚反应形成。水激发pH仅8.66(表2),远低于CWP与GBFS内活性物质解聚所需临界碱度(pH≥12.5),无法驱动活性钙、硅与铝等化合物解离,更无法进行缩聚形成新矿物成分,导致缩聚反应动力学完全停滞[8]。Na2CO3激发N20[图4(c)]除保留C0中特征矿物相外,还出现原碱(Na2CO3·10H2O)特征峰,表明Na2CO3未参与缩聚反应,而以结晶态形式残留,这与无法凝结且无法建立强度的宏观实验结果相符。

2.4.2 NaAlO2激发

从图4(d)可知NaAlO2激发A20形成三水铝石[Al(OH)3]与二水偏铝酸钠(NaAlO2·2H2O)特征峰,这是由NaAlO2水解反应产生Al(OH)3沉淀形成,而二水偏铝酸钠则是由未完全反应的NaAlO2自凝结产生,但以上2种矿物晶体均无法促进A20凝结与抗压强度发展。关键性发现在于A20中检测到水钙沸石(CaAl2Si2O8∙4H2O)特征衍射峰,该物相在CWP、C0及N20中均未出现。证实其生成是A20实现凝结与强度发展的核心机制。NaAlO2水解产生高碱环境(pH=13.30),促使CWP与GBFS中钙硅铝化合物解离,释放活性离子,同时在强碱介质中,活性离子通过再缩聚反应定向组装,最终形成具有三维网络结构的水钙沸石凝胶相,赋予体系胶凝性能[9]。

2.4.3 Ca(OH)2激发

Ca(OH)2激发物相特征可以通过C20的XRD图谱[图4(e)]得以解析。谱图中可见明显的波特兰石[Ca(OH)2]特征峰,这归因于未充分溶解的Ca(OH)2通过自凝结形成的晶相残留。相较于A20,C20中水钙沸石特征峰强度显著提升,同时检测到托贝莫来石(5CaO·6SiO2·5H2O)衍射信号。该现象共同表明,C20中同时形成水化硅酸钙与硅铝酸钙[C-(A)-S-H]凝胶,这是其实现凝结硬化及强度发展的关键机制[7]。Ca(OH)2溶解产生的持续性碱环境(pH>12.5)不仅促使CWP和GBFS中钙硅铝活性组分解离,释放出活性离子,同时为离子再缩聚提供了动态平衡条件。在此过程中,解聚离子通过定向键合形成具有层状结构的水钙沸石与纤维状托贝莫来石,二者协同构建三维胶凝网络,从而提升力学性能与结构稳定性[9]。

C40的XRD图谱[图4(f)]显示波特兰石特征峰强度小幅增长,源于增量Ca(OH)2未完全溶解而自凝结形成晶相残留。水钙沸石与托贝莫来石特征峰强度较C20显著增强,表明水化硅铝酸钙与硅酸钙[C-(A)-S-H]生成量随Ca(OH)2掺量增加而大幅提升。该物相演变规律与C40的28 d抗压强度较C20提升13%(图1)形成直接对应,证实了产物的积累对力学性能的强化作用。然而,C60的XRD图谱[图4(g)]显示波特兰石特征峰强度持续增强,但水钙沸石与托贝莫来石特征峰强度未显著变化。这表明过量Ca(OH)2的引入并未有效促进胶凝相进一步生成,反而因Ca2+过饱和导致未反应Ca(OH)2沉淀增加。该现象验证Ca(OH)2激发存在临界阈值(40 g),超过该阈值反而抑制活性组分解聚-缩聚反应动力学,导致激发效率与凝胶产物生成量呈现递减效应[8]。

2.5 SEM分析

2.5.1 水与Na2CO3激发

图5(a)揭示,水激发C0微观形貌呈典型离散态颗粒堆积特征,未观察到缩聚形成的三维网络结构,原始颗粒表面维持光滑形态,未出现化学侵蚀痕迹。颗粒间仅靠范德华力维持物理接触,这种松散结合机制直接导致C0无法凝结硬化,宏观表现为完全丧失抗压强度。Na2CO3激发N20[图5(b)]显示微观结构仍以未反应颗粒为主。局部区域生成少量块状凝胶体结构,但凝胶体发育不完全且呈离散分布。从微观力学角度分析,惰性颗粒的主导地位导致CWP/GBFS间无法形成有效化学键合,而物理堆积结构的固有缺陷使C0在宏观尺度既无凝结特征,亦不具备承载能力[10]。此现象进一步验证碱激发存在临界pH阈值(>12.5),只有当碱度突破该阈值,才能有效活化硅铝质原料的潜在胶凝活性。

2.5.2 NaAlO2激发

图5(c)~图5(e)显示,A20、A40与A60微观结构均出现局部凝胶化区域,但仍以未完全反应颗粒堆积为主。A20[图5(e)]中可见少量絮状凝胶体包裹部分颗粒,但分布稀疏且厚度不均衡,同时颗粒表面出现蚀刻痕迹。A40[图5(f)]中凝胶体数量增加,但局部区域出现片状凝胶沉淀。A60中凝胶体进一步扩展为块状,凝胶沉淀量明显增多。NaAlO2高pH(表2)虽部分解聚硅铝酸盐,生成局部钠铝硅酸盐凝胶,但其水解生成Al(OH)3沉淀破坏结构均匀性,导致凝胶网络不连续,强度发展明显受限,A60在28 d抗压强度仅为C60的51.8%,体现其应用局限性。

2.5.3 Ca(OH)2激发

图5(f)~图5(h)揭示C20、C40、C60(28 d)微观形貌演变特征,Ca(OH)2激发C20中凝胶网络已呈现连续三维拓扑结构,相较NaAlO2激发,其颗粒反应效率明显提升,证实Ca(OH)2能更有效破坏矿相晶格并促进缩聚反应。尽管存在一定量未反应颗粒,但其表面均呈现明显的溶蚀特征,表明界面过渡区已建立有效的化学键合。C40发生致密化转变,形成均匀、致密的凝胶体网络,同时出现干缩裂缝,恰好证明缩聚反应程度较高[15]。虽仍存在少量未反应颗粒呈半融入凝胶体状态,这可能是Ca(OH)2激发pH较低,激发碱势能不足引起。C60出现明显过激发现象。微观裂缝数量明显增多,裂缝宽度也有所拓展,结构整体性、均匀性及聚合度均呈现一定程度的降低,同时散落在微结构表面的块状颗粒明显增多[16]。表明Ca(OH)2掺量过高,超过缩聚反应吸收阈值,引发物理-化学双重负面效应,导致Ca(OH)2颗粒在微观结构表面散落,加剧微裂缝的延伸与扩展[17]。

3 机理分析

Ca(OH)2激发CWP和GBFS机理分析如图6所示。Ca(OH)2在液相介质中经历动态解离平衡,OH-通过浓度梯度驱动分别向CWP与GBFS颗粒表面定向迁移,触发CWP颗粒表层化学活化反应,促使惰性Ca-Si-Al物质发生解聚-溶出,形成具有低反应活性的惰性Ca-Si-Al分子团。同步进行的GBFS激发反应则呈现出明显差异化响应特征,其活性Ca-Si-Al组分在碱激发势能作用下快速解离,释放出高反应活性Ca2+、Si4+与Al3+等。同时在Ca(OH)2溶解的高活性Ca2+与OH-激发下形成动态补偿机制,惰性分子团发生缩聚重组,主动吸收反应活性离子形成低聚态C-(A)-S-H凝胶,随 C-(A)-S-H 凝胶结构持续形成与相互交联,逐步发展为高聚态凝胶,最终构建三维网络状凝胶结构,凝胶基质持续包裹未反应CWP与GBFS颗粒,形成多重化学键合与物理咬合界面作用,最终形成整体凝胶结构,从而建立并持续发展力学性能[18-19]。

4 结论

通过弱碱调控碱CWP与GBFS复合材料,揭示激发环境pH与碱势能对宏观力学性能、凝结特性及微观结构演化影响机制,得出如下结论。

(1)水与Na2CO3激发pH均明显不足(≤11.39),无法突破硅铝酸盐解聚阈值(≤12.5),导致CWP与GBFS活性成分未被有效释放。宏观表现为抗压强度缺失及凝结失效。

(2)NaAlO2激发虽提供高碱环境(pH=13.41),缩短凝结时间(A60初终凝220、472 min),但受限于水解生成Al(OH)3沉淀及局部过饱和结晶,胶凝网络连续性受阻,28 d抗压强度仅 9.6 MPa,即使增大NaAlO2掺量,抗压强度仅略微增长,整体激发效果仍不佳。

(3)Ca(OH)2构建中碱激发环境(pH=12.56),明显提升Ca2+缩聚势能,有效解离CWP与GBFS中惰性硅铝酸盐结构,促进C-(A)-S-H凝胶形成、生长与发展。随Ca(OH)2掺量提升,抗压强度逐渐增长,凝结时间持续缩短,流动性明显降低,掺量40 g综合性能最优,28 d抗压强度20.1 MPa,初终凝时间455、603 min,流动性132 mm。

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基金资助

安徽省自然科学基金面上项目(2308085ME184)

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