质子交换膜燃料电池密封结构综述

张杰; 康弟鑫; 李勤超

doi:10.12404/j.issn.1671-1815.2503277

科学技术与工程 ›› 2026, Vol. 26 ›› Issue (23) :9749-9758 DOI: 10.12404/j.issn.1671-1815.2503277

能源与动力工程

质子交换膜燃料电池密封结构综述

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Review of Sealing Structure of Proton Exchange Membrane Fuel Cell

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摘要

密封是保障燃料电池稳定运行和高效发电的关键,密封结构不仅能够有效防止燃料电池内部气体泄漏,还能维持电池内部压力平衡。对质子交换膜燃料电池(proton exchange membrane fuel cell,PEMFC)的密封技术发展现状进行了综述,分析燃料电池的密封要求,对比了密封件常用材料的主要性能参数,梳理了常用密封结构的特点与优缺点,阐述了影响燃料电池泄漏率的主要因素。最后,总结了目前PEMFC密封存在的技术难题和主要攻关方向。

Abstract

Sealing is the key structure to ensure the stable operation and efficient power generation of fuel cells. The sealing structure can not only effectively prevent the gas leakage inside the fuel cell, but also maintain the internal pressure balance of the fuel cell. The development status of sealing technology for proton exchange membrane fuel cell (PEMFC) was reviewed. The sealing requirements of fuel cell were analyzed. The main performance parameters of common sealing materials were compared. The characteristics, advantages and disadvantages of common sealing structures were summarized. The main factors affecting the leakage rate of fuel cell were described. Finally, the technical problems and main research directions of PEMFC sealing were summarized.

Graphical abstract

关键词

PEMFC / 密封结构 / 密封材料 / 泄漏率

Key words

PEMFC / sealing structure / sealing material / leakage rate

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张杰, 康弟鑫, 李勤超. 质子交换膜燃料电池密封结构综述[J]. 科学技术与工程, 2026, 26(23): 9749-9758 DOI:10.12404/j.issn.1671-1815.2503277

ZHANG Jie, KANG Di-xin, LI Qin-chao. Review of Sealing Structure of Proton Exchange Membrane Fuel Cell[J]. Science Technology and Engineering, 2026, 26(23): 9749-9758 DOI:10.12404/j.issn.1671-1815.2503277

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燃料电池作为氢能利用的核心设备,其消耗的原材料为氢气和氧气,发生反应后的产物也只有水,不会污染环境。目前,燃料电池的能量转换率为40%~60%,如果将余热充分利用,则能量转换率可达90%,而传统内燃机能量转换率仅为30%~40%^[1]。目前,锂电新能源汽车续航里程为400~800 km,快充充电时间能控制在0.5 h左右,甚至在特定快充充电桩上可在15 min充电80%,但在长途出行方面仍没有燃油汽车便利。燃料电池因其具有长续航里程、快速燃料补充、节能减排等优点,更适合做新能源汽车的驱动力,解决锂电新能源汽车与燃油汽车的缺点。

燃料电池是电动汽车、固定电站和便携式电源等多个应用领域的理想选择,但要实现燃料电池商业化和长期稳定运行,密封技术是关键。密封结构不仅可确保电池内部气体隔离,防止氢气和氧气交叉泄漏,还对维持电池性能和延长其使用寿命起着至关重要作用。现围绕氢燃料电池密封材料、密封结构设计与泄漏进行综述,并对密封技术进行展望。

1 PEMFC结构

燃料电池主要通过电化学反应将燃料(如氢气、甲醇等)和氧化剂(通常为氧气)的化学能转化为电能,其工作过程不涉及燃烧,具有高效、清洁等特点。根据化学性质和运行特性,常见燃料电池有^[2]:熔融碳酸盐燃料电池(molten carb onate fuel cell, MCFC)、碱性燃料电池(alkaline fuel cell,AFC)、固体氧化物燃料电池(solid oxide fuel cell,SOFC)、磷酸盐燃料电池(phosphorous acid fuel,PAFC)、直接甲醇燃料电池(direct methanol fuel cells,DMFC)和质子交换膜燃料电池(proton exchange membrane fuel cell,PEMFC)。其中PEMFC的系统功率密度可达300~1 000 W/kg,而其他大多数燃料电池,如PAFC和DMFC,功率密度通常都在200 W/kg以下^[3];PEMFC启动时间低于5 s,可在短时间内达到额定功率,其他燃料电池通常需要几分钟或十几分钟,因为它们需达到较高工作温度才能有效运行;PEMFC工作温度范围20~100 ℃^[4],使得其对材料耐高温要求相对低,降低了材料成本和系统复杂性,而其他类型电池工作温度普遍较高,对电池材料耐温性提出了挑战。

PEMFC以氢气作为燃料进行化学反应,氢气进入阳极后,通过气体扩散层到达阳极催化剂表面,在催化剂作用下氢分子分解成带正电的质子和带负电的电子^[5];质子通过质子交换膜向阴极移动,因质子交换膜具有选择透过性,只允许质子通过,阻止电子通过^[6],因此质子能够顺利地从阳极传递到阴极。阳极产生的电子不能通过质子交换膜,而沿着外电路通过负载流向阴极,从而形成电流,为负载提供电能^[7]。氧气通过气体扩散层到达阴极催化剂表面,在催化剂作用下氧气、质子和电子发生氧化还原反应生成水^[8]。

PEMFC基本组成单元为单电池,单电池组成电堆,加上其他辅助系统构成PEMFC系统。如图1所示为PEMFC结构组成,电堆由单电池、端板、绝缘板、集流板组成,而单电池又由双极板、密封件,以及膜电极组件组成。膜电极组件中包含两个气体扩散层、两个催化层和一个质子交换膜^[9]。最后将所有部件按顺序堆叠在一起形成一个电池整体,再使用钢带或螺栓对整个电池进行紧固(图1中为钢带紧固)。如表1所示为电池系统各部件主要作用^[10-12]。

2 PEMFC密封结构

2.1 密封要求

为满足PEMFC性能与使用寿命,其密封技术需满足以下要求。

(1)由于电堆反应产出氢离子,故阳极环境偏酸性,要求密封材料应具有较强的化学稳定性^[13],而密封件一旦降解不仅影响电池的密封性,降解成分也可能导致催化剂层失活,如果降解材料迁移到其他部位则可能导致双极板或气体扩散层孔隙阻塞,不但影响电池工作效率,且可能引发安全问题。

(2)为保障电池良好密封效果,装配过程中会施加较大预紧力,而服役过程中其内部反应产生气体与水,导致内部压力波动,因此要求密封材料须具备足够机械强度,以承受电池组装和运行过程中各种机械应力^[14]。

(3)良好的压缩性和回弹性是密封材料在动态环境下保持性能的关键^[15],有助于材料在长期运行中保持密封效果,减少因永久变形导致密封失效。

(4)运行过程中电池产生大量热量,且受到外部高温或低温影响,故密封材料须在电池工作温度范围内保持良好的物理和化学稳定性,不因温度变化发生明显材料降解、弹性性能改变等失效。

(5)密封材料的气密性是确保电池性能和安全性的关键因素^[16],其微观结构上应无孔隙以减少气体渗透可能性,还有助于防止水分和电解质流失。

(6)密封组件设计应紧凑以减少空间占用并提高整体系统集成度,进而减轻系统重量、降低成本、提高便携性,同时密封组件制造和维修应尽可能简化,因此设计时需考虑可拆卸性和模块化,发生失效时以便快速定位并更换^[17]。

(7)密封材料应具有低摩擦系数和高耐磨性,以减少与密封面之间的磨损,延长使用寿命;良好的耐老化性能可以确保密封材料在长期运行中保持其性能,减少维护和更换频率^[18]。

(8)理想的密封材料应来源广泛,有助于降低燃料电池整体成本,促进其大规模商业化应用,且易于加工和制造的材料可减少生产复杂性,保证供应链的稳定性和可靠性^[19]。

(9)由于密封件与双极板接触,故其必须具有良好绝缘性,以防止电流泄漏和短路,确保电池系统安全,且其绝缘特性不受湿度和温度变化影响。

2.2 密封材料

燃料电池常用材料:硅橡胶(vinyl methyl silicone rubber,VMQ)、氟橡胶(fluorocarbon rubber,FKM)和三元乙丙橡胶(ethylene propylene diene monomer rubber,EPDM)。

2.2.1 常用密封材料

(1)硅橡胶。硅橡胶主链由硅和氧原子交替构成,侧基为有机基团的高分子有机硅化合物。硅橡胶温度适应范围广,可满足 PEMFC 对密封材料温度要求,在不同工作温度下保持稳定物理性能,不会发生明显变形或损失密封性能,且在动静密封中都能够保持良好弹性,适应不同形状和尺寸的密封结构。Chang等^[20]研究了不同硬度硅橡胶在不同温度及干燥/加湿空气中的老化,表明当温度升高及空气加湿时硅橡胶老化越来越严重。Norouznezhad等^[21]探究了 PEMFC 硅橡胶密封剂的性能调控机制,发现硅氢化固化相较于过氧化物固化可形成更均匀的交联网络,其拉伸强度、断裂伸长率更优。Sim等^[22]聚焦 PEMFC 硅橡胶垫片硅泄露,证实泄露源于二氧化硅填料,通过对二氧化硅表面改性显著降低泄露,且硅烷含量越高抑制效果越明显。

(2)氟橡胶。氟橡胶是主链或侧链的碳原子上含有氟原子的合成高分子弹性体,其具有高度的化学稳定性,可在各种恶劣化学环境中保持稳定,能在PEMFC酸性环境中长时间保持结构完整性,且具有较低的气体渗透率,有效阻止氢气、氧气等泄漏。He等^[23]采用机械共混法制备了氟橡胶和nano-Al₂O₃/氟橡胶,测试表明添加nano-Al₂O₃颗粒作为填料改善了氟橡胶基体的力学性能和摩擦磨损性能;Chen等^[24]为改善氟橡胶的机械、电、热性能及耐磨性,通过引入胺化碳纳米管和酸化碳纳米管,提升了复合体系的拉伸强度、应变模量、硬度及电导率,同时磨损量降低 29.9%、热导率提升 37.0%。

(3)三元乙丙橡胶。三元乙丙橡胶是由乙烯、丙烯和少量非共轭二烯烃的共聚物,是一种良好电绝缘材料,其介电常数和介电损耗低,能在PEMFC中防止电流泄漏和短路,且具有良好弹性和柔韧性,能根据密封面形状进行适当变形,提供可靠密封。Foltut 等^[25]探究燃料电池用 ECO EPDM 密封材料的酸性环境稳定性,对比圆形炭黑与回收炭黑填充配方的性能:经 90 ℃、1 000 h 热老化及不同浓度 H₂SO₄浸泡后,回收炭黑EPDM 溶胀率高、机械降解显著,0.1 mol/L H₂SO₄中拉伸强度损失近 45%,且表面侵蚀氧化更明显;圆形炭黑EPDM 则尺寸稳定性和性能保留率更优,酸性环境下拉伸强度保留率达 83%~90%,其填料分散均匀、界面作用稳定,耐酸性更优异。Shamsabadi等^[26]以 EPDM 橡胶为基体,通过添加不同含量炭黑制备 PEMFC 垫片,表明炭黑显著提升垫片硬度和拉伸强度,但同时使压缩永久变形增至 9%,经模拟燃料电池酸性环境老化 800 h 后,垫片仍保持良好结构完整性,拉伸性能波动小。

以上三种密封材料性能总结如表2所示^[27-30]。

2.2.2 其他密封材料

其他材料在PEMFC中也有应用,但因成本与性能不足导致使用并不广泛,表3所示为其他材料性能优缺点对比^[31-34]。Cui等^[35]研究了液态硅橡胶应力松弛行为。Qiu等^[36]研究了硅橡胶、氟橡胶、丁腈橡胶和三元乙丙橡胶的力学性能差异。Gatto等^[37]研究了丁腈橡胶、膨胀聚四氟乙烯和聚四氟乙烯的电化学性能。Lin等^[38]研究了氟硅橡胶、三元乙丙橡胶、氟橡胶、液体硅橡胶和共聚树脂五种材料在PEMFC工作温度下化学降解。Jacobine等^[39]将硅氧烷基紫外胶灌注于膜电极组件的周边区域并实施紫外固化处理,所制备密封结构兼具优良尺寸稳定性与化学耐受性。Park等^[40]探究了EPDM 和液体硅橡胶(liquid silicone rubber,LSR) 垫片在 PEMFC环境中的力学行为与老化规律,表明LSR可承受更高应力及具有更优结构稳定性。Im等^[41]提出以交联EPDM/聚丙烯(polypropylene,PP)热塑性硫化物(thermoplastic vulcanizate,TPV)替代传统 EPDM,经加速老化与酸性环境测试,TPV机械稳定性更优,拉伸强度衰减平缓、压缩永久变形500 h后趋于饱和,且交联密度和表面硬度始终高于EPDM;二者氦气泄漏率相近,进一步说明TPV 在保留核心密封性能的同时,兼具更优加工可回收性。吴樾等^[42]开展了橡胶密封件唇口喷涂 PTFE 材料的改性研究,表明该表面改性技术可有效降低密封件的摩擦温升,提升其在高转速、恶劣润滑等极端工况下的密封性能与使用寿命。

因此,并非所有材料都能完全适应PEMFC工作环境,探索开发新型材料或通过复合材料技术来增强现有材料性能以弥补其不足。

2.3 密封结构

2.3.1 常用密封结构

目前PEMFC中应用较为广泛且研究较多的密封结构有四种^[43-46],都适用于石墨和金属双极板。

(1)PEM直接密封结构。质子交换膜尺寸大于气体扩散层尺寸(图2),导致质子交换膜延伸到活性区域以外,在电池周边形成密封边缘,其两侧放上密封材料,组装时受封装力压紧在一起形成密封结构。该结构简单、各部件独立、便于组装与更换,但质子交换膜易受密封垫圈的压缩、剪切和撕裂作用而发生失效。

(2)包裹PEM的框架密封结构(图3)。该结构的质子交换膜尺寸大于气体扩散层,导致质子交换膜延伸到活性区域以外,再利用胶黏剂密封材料包裹在质子交换膜的密封边缘,变成密封件主体。该结构还能将密封边缘利用密封材料通过注塑方法一体成型,与膜电极组件结合一体化,可有效防止气体泄漏且易于组装,适合批量生产。但由于这种结构用黏合剂固定形成,虽组装容易但拆卸或重新组装困难。

(3)包裹MEA框架密封结构(图4)。该结构的密封边缘可全部或部分使用胶黏密封材料包裹,或使用密封材料注塑成型一体化密封垫圈包裹整个膜电极组件。其密封性能好,适用于堆叠组装和批量生产,且当密封材料受到一定压力与温度时,可熔化后渗透到多孔介质中,使密封框架与膜电极组件的活动部分连接更加紧密。同样,该结构虽组装容易但拆卸或者重新组装困难。

(4)刚性保护框架密封结构。该密封结构的膜电极组件边缘框架是由刚性材料组成(图5),用刚性材料与其他热塑性材料和密封材料熔化合后热压形成密封结构主体。刚性框架可承受来自其他部件的压缩力,防止膜电极组件活动区域被压缩损坏,从而保护核心部件,但结构复杂,需满足密封和接触精度,保证密封结构与各部件间能精确配合。

综上所述,密封结构应该符合大批量生产、便于拆卸与组装、低成本和工艺简单等要求。其中包裹MEA的框架密封结构优势对比其他结构更符合现发展趋势。

2.3.2 其他密封结构

除以上四种结构外,研究者也设计了一些新型密封结构。

同济大学^[47]通过使用具有环状空腔和定位凸起的密封结构在解决密封件装配偏差问题的同时,还能减缓密封件应力松弛速度等(图6)。

上海骥翀氢能科技有限公司^[48]通过使用多峰交错布置结构(图7),来解决装配过程中偏差问题,提高密封件的压缩率一致性。

东风汽车集团有限公司^[49]的一体化密封件采用注塑成型工艺制备:将带边框的膜电极放入模具后,向模具内直接加压注射密封材料,待材料冷却固化,即可形成 “MEA + 密封件” 复合结构(图8)。

上海嘉诺密封技术有限公司^[50]通过将原有O形圈改为V形、X形、圆角长方形等特殊形状以满足较大压缩量(图9),再通过开设凸台和凹槽减少密封圈挤出咬蚀风险。

上海氢晨新能源科技有限公司^[51]设计的异形密封结构(图10),通过在密封结构上设计较高优先受力结构和缓冲受力结构,来实现较高接触压力的同时能保持较大接触面积。

Yoo等^[52]探究了矩形、半圆形和山形三种横截面几何形状(图11)EPDM 垫片的低温密封性能与耐久性,实验表明-40 ℃下初始最大密封压力山形最优,半圆形次之,矩形最差,这源于尖锐形状的高接触压力集中;但经 120 ℃老化 28 d后,山形垫片密封压力下降1.1 barg(1 barg=0.1 MPa),衰减最显著, 而半圆形仅下降0.6 barg,矩形下降0.4 barg。半圆形在保证良好初始密封性能的同时,具备最优耐久性,是兼顾低温密封与长期服役稳定性的最优设计。

Zhao等^[53]针对大型金属双极板密封中传统扁平/单峰垫片易出现内应力过大、错位泄漏问题,提出创新型带延伸翼的双峰密封垫片结构(图12),密封性能随橡胶硬度和压缩比呈指数增长,但过高参数会导致双极板变形。

当前商业化的燃料电池电堆密封方案中,丰田 Mirai Ⅱ^[54] 采用了封闭式单电池设计,其核心密封逻辑如图13所示。该电堆将单电池的两块双极板进行黏合处理,主垫片借助热塑性黏合剂实现单电池内部的密封阻隔;而由气体扩散层、微孔层与催化剂涂覆膜构成的 MEA 组件,则通过子垫片与主垫片实现紧密连接。

如图14所示为本田研发的新一代燃料电池密封结构^[55],主要由冲压成型工艺中形成的金属凸起与微型橡胶密封件组成。通过组装压缩的反作用力实现密封,冷却流道则通过阴极板和阳极板焊接实现密封。

2.4 密封泄漏率

工程实践中完全无泄漏的系统是不存在的,只要密封界面的泄漏率保持在安全阈值内,该系统即可视为功能正常。

2.4.1 影响泄漏率的因素

1)密封材料特性

材料透气性:不同材料具有不同微观结构,在橡胶类材料分子链之间存在一定间隙,形成了气体分子扩散通道。如果材料分子链间距较大或者存在较多孔隙,气体更容易透过材料,导致较高泄漏率。

材料弹性和硬度:弹性好的密封材料在受压时发生弹性变形,更好填充密封面间微小间隙。如高弹性材料装配过程可适应密封面粗糙度,紧密贴合密封面,减少泄漏通道^[56]。硬度较高、弹性差材料可能无法完全填充间隙。经过长时间压缩或在压力循环变化情况下,如果材料不能很好地恢复原状,会产生永久变形,进而增加泄漏率。

材料化学稳定性:PEMFC工作环境中,密封材料会接触酸性介质(如酸性电解液)、氧化剂(如氧气)等。如果材料化学稳定性差,可能发生化学反应,导致材料性能变化,可能会被腐蚀、溶胀或分解,进而使泄漏率升高^[57]。

2)密封结构设计因素

密封垫圈尺寸:平面密封结构的垫圈厚度和宽度设计十分关键。如果垫圈较薄,受压力时容易被过度压缩,导致材料损坏或者无法提供足够密封力。垫圈尺寸适度增加可增大橡胶密封圈变形,使接触应力增大,密封性能增强^[58-59]。

密封垫圈形状:采用特殊形状密封垫圈(带凸起或凹槽)可增加密封面积,或在压力作用下形成更好密封效果。对于不规则形状的密封界面,合适垫圈形状可更好地贴合密封面,减少泄漏。

密封槽设计:密封槽深度、宽度及与垫圈配合方式对密封效果有重要影响。合适的密封槽能引导垫圈受压时均匀变形,如果密封槽边缘有尖锐棱角,可能在装配过程中损伤垫圈,增加泄漏通道,且密封槽深度应与密封垫圈压缩量相匹配,过深或过浅都会影响密封效果。

3)工作环境条件

温度:高温时材料可能会变软、膨胀,同时长时间高温还可能引起材料老化,性能下降。低温时材料可能变硬、变脆,弹性降低,无法有效填充密封面间隙,也会导致泄漏率升高。

压力:PEMFC内部工作压力会对密封垫圈产生持续作用力。当压力升高时,气体分子容易通过垫圈微小孔隙或密封面间薄弱环节泄漏,电堆内部压力变化频繁还会使垫圈加速疲劳^[60]。密封两侧压力差越大,气体泄漏动力就越强,泄漏率也就越高。

4)装配和加工质量

装配精度:如果密封垫圈安装位置不准确,可能会导致密封面不均匀接触。例如,垫圈偏斜会使部分区域受到压力过大,而其他区域压力不足,从而形成泄漏通道^[61];装配过程中外力施加不均匀也会影响密封效果,过度拧紧螺栓可能会使密封垫圈局部损坏,增加泄漏率。

加工精度:密封面和密封槽的加工精度也会影响密封性能;如果密封面不平整,垫圈就无法紧密贴合;如果加工过程中产生微小划痕或粗糙度会破坏密封面完整性,使气体容易泄漏。

2.4.2 泄漏率的相关研究

Guo等^[62]认为增加螺栓预紧力、改变螺栓分布、降低表面粗糙度、减小垫片厚度可有效抑制PEMFC在随机振动条件下的泄漏;Xu 等^[63]通过氦质谱检漏与有限元模拟,明确密封存在界面泄漏与气体渗透两条路径;Chen等^[64]提出基于 Noisy-OR 门贝叶斯网络的概率分析方法预测 PEMFC 氢泄漏概率;Yang等^[65]建立了微观接触行为与宏观泄漏率的映射模型。Xu等^[66]提出一种耦合多数值技术的 PEMFC 橡胶密封界面泄漏预测模型,结果表明启动温度越低,应力松弛效应越显著,密封寿命减少超100 个温度循环;压缩率提升可有效抑制应力损失,降低泄漏率;循环次数增加会加剧泄漏波动,影响系统可靠性,该模型预测值与实验值偏差不超过20%。

3 结论与展望

3.1 结论

密封技术是保障PEMFC安全稳定运行、实现规模化商用的核心技术之一。系统梳理了 PEMFC 密封体系的核心性能要求,对比分析了硅橡胶、氟橡胶、三元乙丙橡胶等主流密封材料的性能优势与短板,总结了四类经典密封结构的技术特点与适用场景,阐明了材料特性、结构设计、工况环境、装配加工四大维度对燃料电池泄漏率的影响机制。目前 PEMFC 密封技术已在材料改性优化、新型结构创新、泄漏机理研究等方面取得了阶段性进展,但仍面临材料综合性能与成本难以兼顾、复杂工况下密封长效性不足、多场耦合下泄漏预测模型与实际工况匹配度低、规模化生产装配精度管控难度大等核心问题,亟需开展针对性的技术攻关与系统优化。

3.2 展望

燃料电池密封件虽然取得一定的发展,但仍存在较多问题亟需攻关。

(1)开发新型低成本密封材料,如探索纳米技术在密封材料中的应用,将纳米粒子添加到密封材料基体中,改善材料的综合性能。

(2)优化密封结构,如通过拓扑优化、多物理场耦合仿真等先进设计方法,在有限空间内优化密封结构和布局,同时设计新型密封结构等。

(3)建立更符合实际工况的多物理场耦合泄露模型,同时收集大量运行数据,对泄露模型进行修正,提高模型的准确性和可靠性。

(4)提升电池的部件组装精度与产品质量检测,如采用高精度自动化装配设备确保密封圈等密封部件安装精度达到设计要求,开发专用安装夹具和工具减少人为误差,建立全面封装质量评估体系等。

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原文顺序 | 出版日期 | 本文引用

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