基于源解析与地统计学方法查明澧阳平原西部高硒低镉土壤成因

林治家; 宋江涛; 郭思语; 向轲; 李湘玉

doi:10.12404/j.issn.1671-1815.2502261

科学技术与工程 ›› 2026, Vol. 26 ›› Issue (4) :1735-1744 DOI: 10.12404/j.issn.1671-1815.2502261

环境科学、安全科学

基于源解析与地统计学方法查明澧阳平原西部高硒低镉土壤成因

林治家 ¹ ,
宋江涛 ¹ ,
郭思语 ² ,
向轲 ¹ ,
李湘玉 ¹

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Source Apportionment and Geostatistics Uncover the Genesis of High-Se and Low-Cd Soil in Western Liyang Plain

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摘要

针对澧阳平原西部高硒低重金属天然绿色富硒土地的形成机制，运用绝对主成分得分-多元线性回归（absolute principal component score-multiple linear regression，APCS-MLR）模型，对表层土壤中Se和Cd等主要重金属元素的来源及其贡献率进行定量解析，并结合地统计学方法，深入分析不同来源元素的分布特征。结果表明：研究区域土壤整体呈现良好的环境质量特征；烟花爆竹、非金属建材工业活动及相关的交通运输业对土壤中As、Cd、Cr、Ni、Cu、Pb、Zn等元素的含量水平产生了提升作用，但是影响范围和程度可控；研究区西部物源区的高硒含量与高Se/Cd比值是本区形成全国硒含量最高的天然绿色富硒土壤的关键因素；研究区长期的水稻种植显著增加了土壤中的硒次生富集，成为维持全域高Se/Cd比的核心补充机制。

Abstract

The formation mechanism of the naturally green selenium-rich land characterized by high selenium and low heavy metal concentrations in the western Liyang Plain was investigated. An absolute principal component score-multiple linear regression（APCS-MLR） model was utilized to quantitatively assess the sources and contribution rates of major heavy metal elements （such as Se and Cd in surface soils，supplemented by geostatistical methods to analyze the spatial distribution patterns of elements from distinct sources. The results indicate that favorable environmental quality is exhibited throughout the study area. Activities involving fireworks and firecrackers，non-metallic building materials industries，and related transportation sectors contribute to elevated concentrations of elements such as As，Cd，Cr，Ni，Cu，Pb，and Zn in soil，however，the spatial extent and magnitude of the impact remain manageable. The exceptionally high selenium content and elevated Se/Cd ratio in the provenance area of the western sector are characterized as critical determinants enabling the development of this naturally high-selenium green soil in China. Secondary selenium enrichment in soils is significantly augmented by long-term rice cultivation，representing a core supplementary mechanism sustaining the universally high Se/Cd ratio observed across the region.

Graphical abstract

关键词

富硒土壤 / 澧阳平原 / 绝对主成分得分-多元线性回归（APCS-MLR） / 源解析

Key words

selenium-rich soil / Liyang Plain / absolute principal component score-multiple linear regression（APCS-MLR） / source apportionment

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林治家, 宋江涛, 郭思语, 向轲, 李湘玉. 基于源解析与地统计学方法查明澧阳平原西部高硒低镉土壤成因[J]. 科学技术与工程, 2026, 26(4): 1735-1744 DOI:10.12404/j.issn.1671-1815.2502261

LIN Zhi-jia, SONG Jiang-tao, GUO Si-yu, XIANG Ke, LI Xiang-yu. Source Apportionment and Geostatistics Uncover the Genesis of High-Se and Low-Cd Soil in Western Liyang Plain[J]. Science Technology and Engineering, 2026, 26(4): 1735-1744 DOI:10.12404/j.issn.1671-1815.2502261

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天然富硒土地认定是中国地质学会自2020年起组织开展的一项工作。该项认定主要依据土地质量地球化学调查成果，对满足以下两项核心指标的地块予以认定：①硒含量指标：土壤中硒元素含量范围处于0.4~3.0 mg/kg。②环境安全指标：土壤中镉、汞、砷、铅、铬等关键重金属含量均低于《土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准（试行）》（GB 15618—2018）中规定的风险筛选值。同时满足上述条件的地块，可被认定为具有“绿色”属性的天然富硒土地，并根据土壤肥力和灌溉水质量具体划定不同等次。中国著名的富硒地区包括湖北恩施^[1]、陕西紫阳^[2]、贵州开阳^[3]等，这些地区的富硒主要源于富硒黑色岩系（如石煤、碳质页岩等）的风化扩散。需要注意的是，这类黑色岩系有时会伴生富集镉（Cd）等重金属元素。因此，在开展富硒土地资源调查与评价时，必须对硒和重金属含量进行同步、精细的检测与评估。通过科学的调查工作，可以在这些地区中圈定出硒含量达标（0.4~3.0 mg/kg）且重金属含量低于安全风险筛选值的区域，这些区域完全有资格并被实际认定为“天然绿色富硒地块”。当前，这些地区已有大量土地成功获得认定，成为发展特色富硒农业的宝贵资源。

根据中国地质学会已公布的天然绿色富硒地块认定结果，湖南澧阳平原的古城村是其中硒含量较高的典型地块之一。其土壤硒含量达1.84 mg/kg，显著高于全国天然绿色富硒地块的平均水平。胡航等^[4-5]研究发现，澧阳平原西部山区具有高镉高硒特征的二叠系黑色岩系是重要的物质来源之一，但独特富硒土地的形成过程中可能存在多个物质来源。目前对于澧阳平原西部这一特殊的高硒低重金属含量天然绿色富硒土地的成因，尤其是物质来源尚未开展系统研究。在土壤重金属源解析的研究案例中，正定矩阵因子模型（positive definite matrix factor，PMF）^[6-8]和绝对主成分分析与多元线性回归模型（absolute principal component score-multiple linear regression，APCS-MLR） ^[9-12]是常用的方法。对于熟悉的研究地区来说，APCS-MLR模型更便于判断各因子源的物理意义，因此选用此模型。

APCS-MLR模型是一种受体模型，由Thurston等^[13]于1985年提出，模型计算过程简述如下：首先对原始数据进行标准化，然后进行主成分分析和加零样本的主成分分析，通过计算得到绝对主成分得分值，最后结合多元线性回归模型计算各物质来源因子的贡献率。APCS-MLR模型近年来在土壤、地下水和地表水等多种类型的污染源解析研究中得到了广泛应用^[9-11,14]。但使用APCS-MLR模型进行源解析后，无法直接获得可视化结果，不利于污染源及其影响范围的识别。因此，王美华^[15]和卢鑫等^[16]结合APCS-MLR和地统计方法来解析矿山周边农田的重金属污染来源与贡献。王哲等^[6]结合地统计方法与PMF进行攀西芒果产区的重金属污染可视化溯源。

基于此，将APCS-MLR和地统计方法联用同时解析耕地土壤中有害重金属元素与有益元素硒的来源与贡献。基于临澧县1∶50 000土地质量地球化学调查数据，采用APCS-MLR和地统计学方法，对澧阳平原西部地区的硒以及镉等重金属元素开展源解析并进行空间可视化。为地区富硒土地开发提供指导，同时对高地质背景主导下的富硒土地资源调查与研究提供参考。

1 材料与方法

1.1 研究区概况

研究区位于洞庭湖平原西北角澧阳平原西部，地处湘西北山地丘陵向洞庭湖平原的过渡带，西、北环山，南临澧水，东向洞庭湖敞开。优越的自然地理条件造就了研究区发达的种植业，水稻、玉米、棉花、油菜等物产丰富。

研究区及周边地区的地质背景较为复杂，平原区以第四纪全新世湖冲积层为主，北部丘陵区主要为第四系白沙井组，西部山区包括白垩系、二叠系等在内的众多地层（图1）。其中，二叠系龙潭组、吴家坪组发育有石煤、黑色页岩与黑色硅质岩等，其风化物质富含硒、镉等元素。平原区具有丰富的石膏资源，西部山区具有丰富的灰岩、石煤等资源，带来了区域上较大规模的非金属矿产资源开采加工、水泥制造以及石煤开采（已闭坑）等工矿业活动，以及发达的铁路、公路交通系统。

1.2 样品采集与分析

研究在“湖南省临澧县土地质量调查”项目的基础上进行。根据《土地质量地球化学评价规范》（DZ/T 0295—2016），按照网格布点法，综合考虑地形地貌等多种因素，采用“S”形或“X”形采样法进行样品采集，共计采集耕地表层土壤（0~20 cm）样品529件（图1）。

样品采集完成后，去除杂草、草根、砾石、砖块、肥料团块等杂物，并按规范要求将所有样品置于恒温55 ℃的烘样房间中充分烘干，烘干后的样品用颚式破碎机加工至0.84 mm（20目），直接用于pH分析。后用多头玛瑙全方位行星式球磨机细磨加工将样品加工至0.074 mm（200目）用于土壤元素含量分析测试。

本次研究所用样品在具有中国地质调查局54项分析测试能力认证的湖南省地质调查所测试中心完成测试，严格执行《区域地球化学样品分析方法》（DZ/T 0279—2016）的相关要求。pH测定方法为离子选择性电极法（ion-selective electrode，ISE），有机质经重铬酸钾氧化-外加热法处理后，采用容量法（volumetric method，VOL）测定。土壤As、Hg、Se的测定采用原子荧光光谱法（atomic fluorescence spectrometry，AFS），其他元素采用等离子体质谱法（inductively coupled plasma mass spectrometry，ICP-MS）。

1.3 APCS-MLR模型

绝对主成分得分（absolute principal component score，APCS）是根据主成分分析（principal component analysis，PCA）结果确定的，通过特征值（>1）或者累计方差>80%来确定主成分^[17]。PCA结果中，较大的方差贡献率表明主成分具有更强的解释原始数据的能力，因子载荷反映了主成分中每个变量的相对重要性，因子载荷值为>0.75、0.75~0.5和0.5~0.3分别定义为强、中和弱^[18]。

使用APCS 值作为自变量，样本中某个指标的含量作为因变量，进行多元线性回归（multiple linear regression，MLR）^[13]。需要注意的是，对于多元分析，APCS-MLR模型中应该有足够的自由度。因此，如果要得出稳定的结果，所采用的样本数据集必须比变量有更多的观测值（如样本数量≥变量+50）^[13]。APCS-MLR模型的主要计算过程如式（1）~式（4）所示。

（1）${Z}_{0i}=\frac{0-{\stackrel{-}{X}}_{i}}{{\sigma }_{i}}$

（2）${A}_{0p}=\sum _{i=1}^{I}{S}_{pi}{Z}_{0i}$

（3）$APC{S}_{jp}={A}_{jp}-{A}_{0p}$

（4）${C}_{ij}={b}_{i}+\sum _{p=1}^{P}{b}_{pi}APC{S}_{jp}$

式中：Z_0i为人为添加的0值样本的标准化值；${\stackrel{-}{X}}_{i}$为所有样本中指标i的平均含量；σ_i为指标i所有样本的标准差；A_0p为0值样本的主成分得分；S_pi为指标i在主成分p的得分系数；A_jp为样本j的主成分得分；APCS_jp为样本j的绝对主成分得分；C_ij为指标i的含量；b_i为多元线性回归的常数项；b_pi为多元线性回归方程中指标i的主成分p的回归系数。

1.4 源贡献率计算

用${b}_{pi}与{\overline{APCS}}_{jp}$的乘积来说明源对指标因子的贡献，b_i通常视作不确定源。

源i对指标p的贡献率的计算公式为

（5）$P{C}_{pi}=\frac{\left|{b}_{pi}{\overline{APCS}}_{jp}\right|}{\left|{b}_{i}\right|+\sum _{p=1}^{n}\left|{b}_{pi}{\overline{APCS}}_{jp}\right|}$

未识别源的贡献率的计算公式为

（6）$P{C}_{pi}=\frac{\left|{b}_{i}\right|}{\left|{b}_{i}\right|+\sum _{p=1}^{n}\left|{b}_{pi}{\overline{APCS}}_{jp}\right|}$

1.5 数据处理

数据统计、图件绘制、APCS-MLR模型计算由Excel完成，空间统计图件绘制由ArcGIS 10.8软件完成。

2 结果与分析

2.1 数据描述性统计与分析

对529件表层土壤样品统计分析可知（表1），Cd、Hg、Se元素的平均值超过湖南省土壤背景值，尤以Cd元素富集程度最高。8种重金属加硒元素一起的变异系数依次为：Hg>Cd>Se>Cu>Zn>As>Cr>Pb，只有Hg超过100%，属强变异；其次是Cd和Se，说明这3种元素含量在空间上的变化最大。根据《土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准（试行）》（GB 15618—2018）^[19]统计，只有Cd和Hg有超标现象。Cd有384个样品超过筛选值，其中1个超过管制值；Hg有10个超过筛选值，其中1个超过管制值，说明研究区总体环境比较优良，只有个别点的重金属污染较为严重。

2.2 土壤元素含量空间分布

采用反距离加权插值（inverse distance weighted，IDW）法对研究区的As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn 8种土壤重金属元素（图2）以及Se元素和Se/Cd（图3）进行空间插值并制作了等值线图，以直观展示各指标的空间分布情况。

从图2可以看出，As、Cr、Ni、Pb高值区主要分布在研究区东北角，Cd从西到东逐渐降低，Cu、Zn有相对高值区域，Hg元素主要体现在单点异常高值。

图3（a）中Se的分布特征与Cd类似，自西北向东南含量递减。图3（b）中Se/Cd比值呈现明显的区带分布特征，其中南部低值区是澧水洪泛区，沙土，种植玉米为主；北部低值区是烟花爆竹、石膏产业分布区。

2.3 元素来源解析

2.3.1 相关性分析

对研究区各元素进行Pearson相关性分析（图4）。可以看出，各元素之间的相关性较强且复杂。其中相关性最高的是Ni与Cr，其次是Cr与As、Se与Cd，Pb与Cr、As与Ni、Ni与Zn。前文分析得知Hg、Se、Cd元素超过湖南省背景值，由图4可知，Hg元素与其他元素没有相关性，Se与Cd相互之间的相关性最强。

2.3.2 聚类分析

对研究区8种土壤重金属与硒元素进行了基于Person相关性的凝聚层次聚类分析（AHC），如图5所示，凝聚法采用加权成对平均值。可以看出，大体可以分为四类：Hg单独一类，Se、Cd一类，Cu、Zn一类，Cr、Ni、As、Pb一类。

2.3.3 基于APCS-MLR模型的土壤元素源解析

原始数据标准化处理后进行了PCA分析，KMO检验和Bartlett球体检验的结果分别为0.813和0，表明各元素相关性强，主成分分析结果可靠。PCA结果经Varimax旋转后的累计方差如表2所示。从表2中可知，D1~D5共5个主成分的累计方差贡献达到87.58%，除了D1外，其他主成分解释的方差较为接近，且明显高于后面的主成分。

从表3可以看出，主成分D1的强载荷元素有As、Cr、Ni、Pb，其他弱载荷；D2的强载荷元素有Cd、Se，Cr中等载荷，其他元素弱载荷；D3的强载荷元素有Hg，其他弱载荷；D4的强载荷元素有Zn，Ni、Cd、Cr中等载荷，其他弱载荷；D5强载荷元素有Cu，Ni、Pb、Cr中等载荷，其他弱载荷。上述分析结果与相关分析和聚类分析的结果一致。

加入0浓度因子计算得到5个APCS因子，将9种土壤元素含量与5个APCS因子分别建立回归模型。As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb、Se和Zn 9种元素的模型拟合R²分别为0.845、0.849、0.863、0.931、0.992、0.877、0.762、0.887和0.865，模型拟合精度较高。

最终，基于APCS-MLR模型解析出研究区Cd等8种重金属与硒元素的5个源（图6）。其中，Cd元素最大的三个源D1、D2和D4的贡献分别为35.12%、32.99%和25.70，Se元素最大的三个源D1、D2和D4的贡献分别为39.40%、37.32%和14.38，Hg、As、Cr、Cu、Ni和Pb元素均有单一最大来源，Zn元素的来源最为复杂。

研究区的显著特点是高Se含量和较高比例的Cd元素筛选值超标率，为进一步深化分析结果，对Se、Cd元素三个最大来源绘制空间分布图（图7）。可以看出，Cd、Se含量最高的源均为D2，紧邻研究区西部高地质背景源，自西部物源区向东部平原区含量递减，与Se、Cd元素总量的空间分布规律一致（图2）。

D1是对Cd、Se带来贡献的另一主要来源，对土壤中As、Cr、Pb、Ni的贡献率大于50%，对Cd、Se的贡献率介于35%~40%。从研究区土壤各元素的空间分布格局来看（图2），As、Cr、Pb、Ni高值区主要分布在研究区中东部和东北角，且相互之间相关性显著。这一区域有发达的烟花产业、石材加工与丰富的石膏矿^[21]。烟花爆竹产业、高地质背景区的石材加工、石膏矿业会造成周边环境中K、Cr、Ni、As、Cu、Zn、Cd等元素含量的增加^[22-24]。胡航等^[4]的研究结果也表明，同一地区土壤中包括K在内的上述元素含量明显有高值异常，因此判断D1源为烟花爆竹、非金属建材相关的工业活动所致。

Cd的第三大来源D4源的高值区与烟花产业及非金属建材工业活动相关的运输路线高度吻合。这些活动同样会造成环境中K、Cd、Cr、Cu等元素含量的增加^[25-27]。因此判断D4源为烟花爆竹、非金属建材相关的交通运输业。

Se的第三大来源D5源的影响遍布全区，可能来自土壤中的自生富集或者灌溉水影响。因为本研究区的灌溉水源地官亭水库正好位于西部山区高地质背景区，水库里黄花鱼的硒含量都超过2 mg/kg^[28]，远高于常规环境中鱼体内的硒含量^[29]。

3 讨论

相关性显著的元素可能有相似的来源^[30]。根据相关性分析以及聚类分析结果，除Hg相对独立，以及Se与Cd之间互相关外，其他元素之间的相关性显著且复杂，表明研究区可能有多个物质来源。

通过耦合APCS-MLR与地统计学方法，首次实现了富硒土壤“源贡献量化-空间分布可视化”的双重解析，揭示了多源协同形成高硒低重金属土壤的关键过程，具体如下。

（1）叠加了空间解耦的地质源区效应。尽管D2源（黑色岩系）同时贡献Se 37.32%和Cd 32.99%，但其高值区严格局限于高地质背景地层的残坡积物分布区[图7（c）、图7（d）]。随着风化物质向东迁移，土壤硒含量衰减速率[0.45 mg/（kg·km）]虽显著高于镉[0.18 mg/（kg·km）]，但由于物源区极高的初始Se含量（5.70 mg/kg）和高Se/Cd比值（平均2.44），导致平原区在Cd稀释到国家标准筛选值以后仍保留了较高的Se含量。这种叠加了空间解耦的源区效应显著区别于湖北恩施^[1]、陕西紫阳^[2]等高地质背景区（表层土壤Se/Cd比值接近1），是形成大面积绿色富硒土地的基础。

（2）人为活动对镉的协同调控。工矿业活动对土壤镉的富集有贡献，但被严格限制在可控范围内。D1源（烟花爆竹与非金属建材工业活动）贡献Cd 35.12%，可能与烟花显色原材料以及钙质吸附游离Cd^[31]相关，因此其空间上的影响集中于工业活动区域[图7（a）]。D4源（当地特色产业相关的交通运输业）贡献Cd 25.70%，其影响区与D1源、D2源高度重叠，但叠加后该区域除个别图斑外，全部低于土壤环境质量标准筛选值^[5]。上述结果也表明产业链集聚未引发污染风险。

（3）硒自生富集维持高Se/Cd比。图3（b）上可以看到Se/Cd比值呈现明显的区域分布特征。除了西部高地质背景强烈影响的区域，Se/Cd比值高值区与D5源硒[图7（f）]的分布耦合度较高。研究区是位于亚热带的典型水稻种植区，土壤酸化，叠加长期耕作活动导致的土壤黏土与有机质含量提升，共同促进土壤硒的快速富集^[32]。D5源硒与灌溉水和硒的自生富集相关，因此会显著增加Se/Cd比值。Se/Cd比值低值区则与D1源镉、D4源镉的分布呈镜像效应。前文分析D1源镉与烟花爆竹、非金属建材工业活动相关，D4源镉则与这些工业活动相关的交通运输业有关。这些区域叠加了镉的富集后反而会降低Se/Cd比值。因此，硒的自生富集过程使得硒在脱离高硒物源区后仍形成局域富集，成为维持高Se/Cd比的关键次生源。

4 结论

基于APCS-MLR模型与地统计学方法，揭示了澧阳平原西部高硒低镉土壤的形成机制与空间分异规律，得出如下主要结论。

（1）具有硒、镉高背景含量的黑色岩系风化物质运移堆积过程中可形成大面积的绿色富硒土壤。

（2）澧阳平原西部黑色岩系风化物质迁移过程中，Se的源-汇衰减速率[0.45 mg/（kg·km）]显著高于Cd[0.18 mg/（kg·km）]，但因物源区高Se本底（5.70 mg/kg）及高Se/Cd初始比（2.44），平原堆积区在Cd稀释到国家标准筛选值以后仍保留了较高的Se含量。

（3）烟花爆竹与非金属建材产业（D1源）与特色产业相关的交通运输业（D4源）贡献了研究区60.82%的Cd，但影响集中于相关活动区域，且单一源影响低于国家标准筛选值。

（4）水稻生产驱动的次生富硒作用（D5源）贡献Se 14.38%，形成局域高Se/Cd比（4.5）。

（5）耦合源解析与地统计学的方法体系，为成因复杂的富硒土地进行硒与重金属元素解耦过程研究提供了参考，对高地质背景主导下的富硒土地资源调查与研究具有指导意义。

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原文顺序 | 出版日期 | 本文引用

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