抗氧化剂对变压器油纸绝缘系统钝化剂防护性能影响

李冠男; 戴景琪; 董明; 焦在滨; 郑璐; 刘鑫荣

doi:10.12404/j.issn.1671-1815.2502208

科学技术与工程 ›› 2026, Vol. 26 ›› Issue (2) :655-662 DOI: 10.12404/j.issn.1671-1815.2502208

电工技术

抗氧化剂对变压器油纸绝缘系统钝化剂防护性能影响

李冠男 ¹^,² ,
戴景琪 ³^,⁴^,^* ,
董明 ⁴ ,
焦在滨 ⁴ ,
郑璐 ¹^,² ,
刘鑫荣 ¹^,²

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Effect of Antioxidant DBPC on Protection Performance of Passivator in Oil Paper Insulation System of Transformer

LI Guan-nan ¹^,² ,
DAI Jing-qi ³^,⁴^,^* ,
DONG Ming ⁴ ,
JIAO Zai-bin ⁴ ,
ZHENG Lu ¹^,² ,
LIU Xin-rong ¹^,²

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摘要

目前对抗氧化剂对变压器油纸绝缘系统和钝化剂的防护效果是否有影响研究较少,为此选取了应用较为广泛的抗氧化剂DBPC、钝化剂Irgamet 39和两种典型硫化物二苄基二硫醚(dibenzyl disulfide, DBDS)和十二硫醇(dodecylmercaptan, DDM),采用反应分子动力学仿真模拟,通过测量范德华能、均方位移、弹性模量和氢键数目等参数,研究不同含量的抗氧化剂DBPC分子加入后,对油纸绝缘性能和对钝化剂的防护效果的影响。结果表明:DBPC添加量应按照标准添加,即变压器中抗氧化剂含量在0.15%~0.3%。若大于或小于这个范围,均会在不同程度上加速油纸绝缘的老化,降低其绝缘性能。DBPC产生的DBPC-Cu复合物溶于绝缘油,进而使硫化亚铜沉积于绝缘纸上,即使按标准含量添加,仍会对绝缘纸的绝缘性能造成微量影响。但是若DBPC按照0.15%~0.3%的标准添加,对变压器油纸绝缘系统的绝缘性能影响很小,对钝化剂的防护效果几乎没有影响。

Abstract

At present, there are few studies on the influence of antioxidants on the protective effect of transformer oil paper insulation system and passivator. Therefore, the widely used antioxidant DBPC(dibenzyl disulfide), passivator Irgamet 39, sulfides dibenzyl disulfides and dodecyl mertan were selected and simulated by reaction molecular dynamics. By measuring the van der Waals energy, mean square displacement, elastic modulus and the number of hydrogen bonds, the effects of different contents of antioxidant DBPC molecules on the insulation properties of oil paper and the protective effect of passivating agents were studied. The results show that the amount of DBPC should be added according to the standard, that is, the antioxidant content in the transformer is between 0.15% and 0.3%. If it is greater than or less than this range, it will accelerate the aging of oil paper insulation to varying degrees and reduce its insulation performance. The DBPC-Cu complex produced by DBPC dissolves in the insulating oil, and then the cuprous sulfide is deposited on the insulating paper. Even if the content is added according to the standard content, the insulation performance of the insulating paper will be slightly affected. If DBPC is added according to the standard of 0.15%~0.3%, it has little effect on the insulation performance of the transformer oil-paper insulation system, and has almost no effect on the protection effect of passivator.

Graphical abstract

关键词

变压器 / 油纸绝缘系统 / 抗氧化剂 / 分子动力学 / 防护效果

Key words

transformer / oil paper insulation / antioxidant / molecular dynamics / protective effect

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李冠男, 戴景琪, 董明, 焦在滨, 郑璐, 刘鑫荣. 抗氧化剂对变压器油纸绝缘系统钝化剂防护性能影响[J]. 科学技术与工程, 2026, 26(2): 655-662 DOI:10.12404/j.issn.1671-1815.2502208

LI Guan-nan, DAI Jing-qi, DONG Ming, JIAO Zai-bin, ZHENG Lu, LIU Xin-rong. Effect of Antioxidant DBPC on Protection Performance of Passivator in Oil Paper Insulation System of Transformer[J]. Science Technology and Engineering, 2026, 26(2): 655-662 DOI:10.12404/j.issn.1671-1815.2502208

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大型电力变压器在电能的生产、输电、配电和工业使用中起着重要作用^[1]。为了正常工作,变压器需要良好的绝缘系统,其中最常用的是由绝缘纸和绝缘油组成^[2]的油纸绝缘系统。矿物绝缘油是一种石油馏分,主要由芳烃、环烷基和石蜡烃^[3]组成,因其良好的介电和冷却特性而广泛使用。根据生产中使用的油品组成,矿物绝缘油主要可以分为石蜡基石油或环烷基石油^[4]。提高和改善绝缘油的性能一直是电力设备领域的研究重点^[5]。为延长变压器使用寿命,绝缘油必须具有以下几个特性,能够抵抗电流张力而不失效的高介电强度、表明电能吸收低的低介电损耗因数^[6],还必须具有便于传热以冷却变压器的低黏度和确保绝缘油在较宽的温度范围内流动的低倾点,最后一个重要特征是防止因氧化导致油降解^[7]的抗氧化性。绝缘油的生产步骤包括适当的粗蒸馏切割,即催化氢化过程,而后加入添加剂配制^[8]。氢化步骤旨在减少可能改变物理化学和电学特性以及氧化稳定性的不需要的成分的含量。在添加添加剂的步骤中,希望纳入或改进前面步骤^[9]中未达到的某些特性,如加入抗氧化剂和钝化剂等添加剂以改善绝缘系统的特性。25#变压器油属于环烷基石油,富含环烷化合物,硫和芳烃含量低,与石蜡油相比,这种类型的油具有更低的倾点、更高的水溶性和密度。且氧化产物显示出高黏度和不溶性污泥^[10]。

添加抗氧化剂和金属钝化剂可以保护、增强或消除油的某些特性,其中氧化稳定性是最受关注的特性之一^[11]。在几种矿物油中,虽然存在天然抑制剂,但由于这些油会在恶劣条件下使用,因此需要加入其他添加剂。浓度在10~1 000 mg/kg的抗氧化剂可能会增加油的使用时间。常见的抗氧化剂含有硫或磷或具有酚类或氨基的芳香族化合物^[12]。酚类抗氧化剂2,6-二叔丁基对甲酚(2,6-Di-tert-butyl-p-cresol,DBPC)和胺类抗氧化剂常用于防止氧化^[13]。后者因其在变压器工作温度(<100 ℃)下的稳定性而被电力公司广泛使用。DBPC的抗氧化机制涉及捕获自由基,自由基是氧化反应中的中间体。它通常少量有效,其氧化产物可溶于油中。绝缘油中铜含量越高,变压器的绝缘性能下降越明显^[14]。金属钝化剂的加入被认为是抑制铜腐蚀的有效方法。苯并三唑(benzotriazole,BTA)和氨甲基取代的甲苯基苯并三唑Irgamet 39以及T571均是最常用的金属钝化剂^[15]。近年来,关于抗氧化剂和钝化剂在矿物绝缘油中的研究主要集中在提高油品的抗氧化性能和延长其使用寿命。Filho等^[16]研究了商业抗氧化剂和金属钝化剂对矿物环烷基绝缘油热氧化稳定性的影响,发现联合使用这些添加剂可显著提高油品的抗氧化性能,延长其使用寿命。Yang等^[17]探讨了抗氧化剂DBPC对油纸绝缘长期老化特性以及二苯并二硫化物(dibenzyl disulfide,DBDS)诱导的铜硫化物沉积和迁移的影响,结果显示,过量的 DBPC(≥0.6%)可能加速绝缘油的老化,并增加铜硫化物在绝缘纸上的沉积。郑璐等^[18]研究了不同质量分数的钝化剂甲基苯并三氮唑(methybenzotriazole,TTA)对变压器多重硫化物腐蚀的防护效果,发现TTA能够一定程度上阻碍硫化物和铜的反应,进而有效延缓油纸绝缘的老化速度。Raghu等^[19]研究了抗氧化剂在能源变压器冷却油中的分子相互作用,通过密度泛函理论(density functional theory, DFT)分析抗氧化剂的分子结构和偶极矩,并利用分子动力学(molecular dynamics, MD)模拟评估其与冷却油的相互作用,研究表明,抗氧化剂的分子相互作用显著影响冷却油的介电性能,对提升变压器冷却油的整体性能具有重要意义。抗氧化剂和钝化剂在矿物油中的研究为提高油品性能和延长设备寿命提供了有效策略。目前关于变压器绝缘系统抗氧化剂的研究主要集中在对抗氧化剂含量的测量、抗氧化剂对绝缘油性能的提升^[20],但是鲜有学者对抗氧化剂对绝缘系统和钝化剂的防护效果是否有影响开展研究。对抗氧化剂和钝化剂同时存在的变压器绝缘系统的特征参量与空白组进行对比的研究鲜见报道。

因此,现选取25#变压器新油,通过添加不同质量分数的抗氧化剂DBPC、钝化剂Irgamet 39和两种典型硫化物二苄基二硫醚和十二硫醇,运用分子动力学模拟技术,构建起铜-油-硫-纸复合体系模型。通过此模型,对添加不同剂量抗氧化剂后,绝缘油纸微观参数的变化情况展开对比分析,并且从分子能量层面给出微观角度的阐释。为变压器油纸绝缘系统中抗氧化剂的优化添加提供理论依据和工程指导。

1 DBPC防护的反应分子动力学建模

油中主要的腐蚀性硫成分包括硫醚硫与硫醇硫。基于此,挑选了二苄基二硫醚(DBDS)、十二硫醇(dodecyl mercaptan,DDM)这两种硫化物,作为变压器油内多重硫化物的构成部分来开展研究。绝缘油中添加抗氧化剂能够延缓油品的氧化老化、稳定电气性能、延长设备维护周期与使用寿命。而绝缘油中添加钝化剂,是为抑制油中金属杂质催化氧化,防止金属离子引发绝缘油性能劣化。构建了分别添加不同质量比例抗氧化剂 DBPC、等量钝化剂 Irgamet 39 以及两种硫化物的混合模型。中国《运行变压器油维护管理导则》中规定变压器油使用抗氧化剂时,应该维持抗氧化剂含量(质量分数)在0.15%~0.3%^[21]。但由于在广东电网等地发现变压器中添加的DBPC含量大于0.3%的居多,鉴于此,将抗氧化剂的含量上限设定为0.5%。在构建的含多种硫化物的模型里,每个模型都包含24个硫原子,同时添加相同质量分数的钝化剂Irgamet 39以及不同质量分数的抗氧化剂DBPC。各模型中抗氧化剂DBPC分子的详细信息如表1所示。

1.1 油硫模型

矿物绝缘油主要由60%的烷烃、30%的环烷烃以及少量芳香烃组成。其碳氢化合物分子内,碳原子的平均数量介于15~23,并且在构建模型时,需确保各模型中硫化物的组合保持一致。基于上述条件,本研究构建的油硫模型,实质为含有硫化物的绝缘油模型。具体而言,该模型由 12个C₂₀H₄₂分子、6个C₂₀H₃₈分子和2个C₂₀H₂₆分子以及各类硫化物共同构成。为使模型更贴合实际情况,选取绝缘油密度为0.86 g/cm³,此数值与实际情况相符。在力场的选择上,选用了适用于多种分子及聚合物的Compass Ⅲ力场,该力场具备广泛的适用性。油硫模型如图1所示。

1.2 加入Irgamet 39分子和DBPC分子

在构建的油硫模型里添加 Irgamet 39 分子与 DBPC 分子时,运用的是 “无定形细胞” 模块。与此同时,在模型构造进程中,采用周期边界条件,以此来消除边界效应所带来的影响。DBPC 分子模型的具体形态如图2所示。

1.3 绝缘纸模型

绝缘纸的基础构成单元是纤维素分子。在油浸式电力变压器中,绝缘纸的聚合度(degree of polymerization,DP)通常在1 000上下。相关研究显示,不同纤维素分子聚合度的模型,其理化性质相近。所以,为缩短仿真时长、简化模型结构,以纤维二糖作为重复单元,搭建了非晶区模型。并且在此次模拟中,将纤维素链的DP设定为 50。纤维素分子的密度参考绝缘纸的实际数值,即1.5 g/cm³。由于纤维素是由无定形区与结晶区共同构成,其中无定形区的力学性能等特性相对容易改变,故而选用无定形区模型。绝缘纸分子模型如图3所示。

1.4 铜-油硫-纸复合模型

研究发现,相较于油-纤维素体系,纯纤维素体系的理化性质与之极为相近。基于此,本研究构建了针对不同硫化物种类的铜-油硫-纸复合模型。具体操作过程为,借助 “Build Layer” 函数,将铜模型、油硫模型以及绝缘纸模型相互组合,从而搭建出铜油硫纸复合模型,其结构形态如图4所示。从图4可见,最左侧为铜模型,中间部分是绝缘纸模型,右侧则为油硫模型。通过运用此复合模型,实现对实际变压器油纸绝缘系统的仿真模拟。

模型搭建完成后,第一步是运用共轭梯度算法开展几何优化工作,目的在于使系统能量达到最低状态。针对所有模型,均实施100 ps的弛豫过程,以此来平衡系统能量,同时将体系压强维持在标准大气压。在仿真条件设定方面,模型选取NVT系综(即保证体系的粒子数N、体积V以及温度T均保持恒定不变),并设定仿真时长为200 ps。计算温度与实验条件保持一致,设定为 413 K。整个模拟过程借助 Materials Studio 软件中的Forcite模块来完成,计算力场选用适用于多数分子及聚合物的Compass III力场。具体的仿真流程如下:以铜-油硫-纸复合模型为基础,首先对该模型进行几何优化以及能量最小化处理;然后采用NPT系综(体系的粒子数N、压强P和温度T保持恒定),进行100 ps弛豫计算;最后,运用NVT 系综,执行200 ps的分子动力学模拟运算。完成上述步骤后,最终进行相关参数的计算。分析绝缘油的范德华能和均方位移,对绝缘纸计算其弹性模量和分子能量。整体计算流程如图5所示。

2 抗氧化剂对钝化剂防护性能影响的微观机理

2.1 绝缘油分子的范德华能

范德华能,源自分子间相互作用里的范德华力所产生的能量,属于非共价相互作用力范畴。其根源在于分子间的瞬时偶极矩与分子感应偶极矩间的引力效应。范德华力由荷电粒子周边的电子云引发,作为一种较弱的相互作用力,其作用范围较窄,通常在几百皮秒以内,却对物质诸如沸点、黏度以及表面张力等物理化学特性起着关键的决定作用。

从图6可见,模型中的范德华力皆呈负值,这意味着原子之间相互吸引,此力也被称作分子间作用力,是一种相对微弱、存在于分子之间的吸引力。一般而言,油纸绝缘系统的防护性能越优,范德华能就越高。观察图4不难发现,在抗氧化剂含量达到0.2%之前,绝缘油的范德华能会随着抗氧化剂含量的增多而逐步上升;在0.2%~0.3%时,绝缘油的范德华能保持稳定;但在抗氧化剂含量超过0.3%时,绝缘油的范德华能瞬间下降。原因分别是:在0.2%之前,出现此种规律,结合中国对抗氧化剂含量添加标准(0.15%~0.3%),推测应为0.15%之前,因DBPC含量添加过少,并未提供足够的电子或吸收足够的自由基以抑制绝缘油氧化,因此随着抗氧化剂含量的增加,绝缘油老化速度减缓,绝缘油的范德华能缓步上升。而在0.15%~0.3%时,DBPC添加量适当,可以起到良好的抗氧化性,因此绝缘油范德华能保持稳定不变,同时说明在此范围内,抗氧化剂DBPC的添加对钝化剂Irgamet 39的防护效果没有影响。在大于0.3%时,随着抗氧化剂含量的增加,绝缘油的范德华能瞬时下降,这是因为DBPC含量的过量加入会使得DBPC-Cu的含量大幅增加,而DBPC-Cu可溶于油,这会导致绝缘油的老化速度大幅增加,从而导致范德华能的下降。因此DBPC的含量很重要,若大于或小于合适的范围,反而会加速绝缘油的老化。若添加含量合适,DBPC对钝化剂的防护效果影响不大。

2.2 绝缘油分子的均方位移

均方位移(mean square displament, MSD)表示分子的扩散能力。MSD 描述的是物体或质点在一段时间内的平均位移。MSD可用来描述粒子的运动速度,它起源于布朗运动的研究。MSD值与原子的扩散系数有关,MSD的计算公式^[22]为

(1)

$\mathrm{M}\mathrm{S}\mathrm{D}=<{\left|{r}_{i}\left(t\right)-{r}_{i}\left(0\right)\right|}^{2}>$

式(1)中:<>表示计算结果的平均值;r_i(t)和r_i(0)为粒子在时间t和0时的位置向量。

含有不同浓度抗氧化剂种类的绝缘油分子的MSD如图7所示。MSD反映了分子在系统中的活性,MSD越大说明分子在系统中越活跃。相反,MSD越小,说明分子在体系中的位移越小,活性越低。从图7可以明显看出,在无抗氧化剂时,随着时间推移,均方位移增长最为缓慢,到200 ps时均方位移为63 Å²。随着抗氧化剂浓度的增加,均方位移开始逐渐上升。但是当抗氧化剂浓度升高至0.4%~0.5%时,明显可见绝缘油的均方位移大幅度上升。加入0.5%的抗氧化剂时,200 ps的MSD已经达到了103 Å²。这主要是因为抗氧化剂的主要作用是清除绝缘油在氧化过程中产生的自由基,以延缓油的老化。然而,自由基的清除过程可能会打破油分子原本的能量平衡和运动状态。当抗氧化剂含量增加时,自由基清除速率加快,可能会导致油分子的能量重新分布,使得部分油分子获得更多的能量,从而运动加剧,均方位移升高。同时,抗氧化剂分子可能会促使油分子形成一些局部的有序结构,当这些结构受到热运动等因素影响而瓦解时,油分子可能会出现较大幅度的运动,导致均方位移增加。而根据范德华能结果,DBPC含量的过量加入会使得DBPC-Cu的含量大幅增加,导致范德华能的下降。分子间作用力也因此下降,分子在系统中的活性升高,引起MSD上升。

2.3 纤维素分子的弹性模量

在弹性形变阶段,材料应力与应变呈现正比关系,该比例系数即被称作弹性模量。对于纤维素而言,弹性模量不仅能够衡量其抵抗弹性形变的能力,还可体现材料内部颗粒间的黏结程度。

在本次模拟中,着重研究了纤维素在含有24 个硫原子、等量钝化剂 Irgamet 39 分子以及不同含量抗氧化剂的铜-油-纸体系下的杨氏模量、剪切模量与体积模量。杨氏模量指的是单轴应力和单轴形变的比值,其数值越大,表明材料的刚度越高,抵御外力致使变形的能力也就越强。剪切模量是剪切应力与剪切应变的比值,剪切模量越大,材料抵抗剪切应变的能力越出色。体积模量则反映了材料在弹性体系中抵抗外部均匀压缩的能力,体积模量越大,材料被压缩的概率就越低。

此次模拟运用恒应变法来计算弹性模量,具体做法是通过一系列有限差分近似,对弹性常数矩阵(即刚度矩阵)进行估算。

图8为加入不同含量的抗氧化剂DBPC分子后纤维素分子的弹性模量的变化。

可以看出,与空白对照组相比,在添加了抗氧化剂DBPC分子后,添加的含量小于0.3%时,纤维素的弹性模量缓步下降,但总体变化不大,这是因为DBPC分子加入后形成的DBPC-Cu复合物会溶解于油中,进而使硫化亚铜吸附于绝缘纸上,但因为DBPC分子加入量适当,形成的沉积物量较少,并未对绝缘纸性能造成很大影响。但由图8看出,在抗氧化剂含量添加超过0.3%时,纤维素弹性模量陡然下降,这表明一旦DBPC分子加入过量,将会快速导致DBPC-Cu复合物溶解于油中,大量硫化亚铜沉积于绝缘纸上,沉积物导电性能良好,这将大大影响绝缘纸的弹性模量等性能。综上可知,在DBPC分子添加含量小于0.3%时,纤维素的弹性模量总体变化不大,对钝化剂防护效果几乎无影响。

2.4 纤维素分子能量

在微观结构层面,纤维素分子链通过氢键的作用,彼此连接形成基元纤维。随后,基元纤维在范德华力的影响下,进一步组合成为微纤维。而微纤维同样在范德华力的作用下,最终构成了纤维素纤维。在这一复杂的结构组成过程中,重点聚焦于对纤维素分子氢键的剖析,因为氢键对于绝缘纸的机械性能有着至关重要的影响。

从图9能够清晰看出,氢键本质上是一种较弱的分子间相互作用力,它的产生源于氢原子所带的正电荷与电负性原子之间的吸引效应。氢键作为一种非键相互作用,广泛存在于纤维素分子的内部以及不同分子之间。这种独特的相互作用,能够在很大程度上表征绝缘纸中纤维素的机械性能。

添加不同抗氧化剂含量下绝缘纸中的氢键数目如图10所示。从图10中可以看出,随着抗氧化剂含量的增加,纤维素分子的氢键数目缓慢减少,到添加含量大于0.3%时,氢键数剧烈减少。氢键数目整体减少趋势与纤维素分子的弹性模量降低趋势可以相互验证。原因是DBPC分子的过量加入反而会加剧绝缘纸绝缘性能的下降,且在大于0.3%后,绝缘油老化程度也增加,进而产生了大量酸,进一步加速硫化亚铜的生成。

综上所述,在DBPC分子添加含量处于0.15%~0.3%的正常范围内时,对油纸绝缘系统的绝缘性能影响较小,对钝化剂的防护有效性几乎无影响,但在超过或低于正常范围时,都会不同程度地加速绝缘油纸的老化。

3 结论

通过对比分析不同质量分数的抗氧化剂DBPC、钝化剂Irgamet 39和两种典型硫化物二苄基二硫醚和十二硫醇,获得了不同含量的抗氧化剂后绝缘油纸的微观参数变化规律,得出如下结论。

(1)DBPC的最佳添加量应保持在0.15%~0.3%,这与《运行变压器油维护管理导则》的规定一致。通过分子模拟揭示了在此范围内,DBPC分子能够有效清除油中产生的自由基,减缓油纸老化速度,保持油纸系统的稳定性和优良的绝缘性能。

(2)当DBPC含量低于0.15%时,自由基清除效果不足,导致油纸系统氧化加速,范德华能和均方位移降低,绝缘性能下降。当DBPC含量超过0.3%时,DBPC-Cu复合物大量生成并溶于绝缘油,促使硫化亚铜在绝缘纸中沉积,导致纤维素分子间氢键减少、弹性模量降低,最终加速油纸老化。

(3)在DBPC含量为0.15%~0.3%时,DBPC对钝化剂Irgamet 39的防护效果几乎不受影响。DBPC在此浓度下能够有效稳定油纸系统微观结构,抑制硫化亚铜的沉积,维持钝化剂的保护作用。

(4)从分子动力学层面揭示了DBPC分子在不同浓度下与油、铜、硫化物及钝化剂之间的相互作用机理,填补了抗氧化剂与钝化剂协同作用微观机制的研究空白。研究结果为变压器油纸绝缘系统中抗氧化剂的优化添加提供了理论依据和工程指导,具有重要的工程应用价值。

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