基于分子模拟的岩沥青/丁苯橡胶复合改性沥青-集料界面特性

单伟; 董炜; 刘乙丁; 车佳玲; 沙东

doi:10.12404/j.issn.1671-1815.2500536

科学技术与工程 ›› 2026, Vol. 26 ›› Issue (2) :799-807 DOI: 10.12404/j.issn.1671-1815.2500536

交通运输

基于分子模拟的岩沥青/丁苯橡胶复合改性沥青-集料界面特性

单伟 ¹ ,
董炜 ² ,
刘乙丁 ¹ ,
车佳玲 ³ ,
沙东 ³^,^*

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Rock Asphalt/Styrene Butadiene Rubber Composite Modified Asphalt-aggregate Interface Characteristics Based on Molecular Simulation

SHAN Wei ¹ ,
DONG Wei ² ,
LIU Yi-ding ¹ ,
CHE Jia-ling ³ ,
SHA Dong ³^,^*

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摘要

沥青与集料之间的界面特性对沥青混合料的性能具有较大影响,然而受限于沥青与集料界面的尺度特点,基于唯象学理论的传统试验方法难以揭示界面特性。为了深入探究岩沥青/丁苯橡胶复合改性沥青-集料的界面特性,首先建立了基质沥青、岩沥青改性沥青(rock asphalt modified asphalt, RAMA)、丁苯橡胶改性沥青(styrene butadiene rubber modified asphalt, SBRMA)和岩沥青/丁苯橡胶复合改性沥青(rock asphalt/styrene butadiene rubber composite modified asphalt, RSMA)分子模型,并在此基础上构建了沥青-集料界面分子模型。通过分子动力学模拟分析了不同沥青-集料界面的扩散特性、聚集特性以及黏附性能。此外,还进行了沥青-集料的拉拔试验,以此对模拟结果进行验证。结果表明,基质沥青中的轻质组分比极性组分具有更好的流动性能,丁苯橡胶(styrene butadiene rubber, SBR)分子的极性弱于岩沥青(rock asphalt, RA)分子,但都会抑制沥青分子的运动。RA与SBR复合改性后,对沥青移动性能的抑制作用会进行叠加。沥青质和RA分子具有更强的分子极性,因此比其他组分更容易在集料表面聚集;SBR分子的极性相对较弱,仅会影响轻质分组分的聚集特性。温度的增加会降低沥青-集料的黏附功,当温度不变时,黏附功从大到小分别是RAMA>RSMA>SBRMA>基质沥青。黏附功的模拟结果与拉拔试验趋势相同,说明研究具有一定的合理性。

Abstract

The interfacial characteristics between asphalt and aggregates significantly influence the performance of asphalt mixtures. However, conventional experimental approaches based on phenomenological theory fail to adequately characterize these interfacial properties due to their scale features. In order to deeply explore the interfacial properties of rock asphalt/styrene-butadiene rubber composite modified asphalt-aggregates, the molecular models of virgin asphalt, RAMA (rock asphalt modified asphalt), SBRMA (styrene butadiene rubber modified asphalt) and RSMA (rock asphalt/styrene butadiene rubber composite modified asphalt) were first established in this study. On this basis, the asphalt-aggregate interface molecular models were constructed. Through molecular dynamics simulation, the diffusion characteristics, aggregation characteristics and adhesion properties of different asphalt-aggregate interfaces were analyzed. In addition, the pull-out tests of asphalt-aggregate were carried out to verify the simulation results. The results show that the light components in the virgin asphalt have better fluidity than the polar components. The polarity of SBR molecules is weaker than that of RA molecules, but both will inhibit the movement of asphalt molecules. After the composite modification of RA and SBR, the inhibitory effect on the mobility of asphalt will be superimposed. Asphaltene and RA molecules have stronger molecular polarity, so they are more likely to aggregate on the surface of aggregates than other components. The polarity of SBR molecules is relatively weak and will only affect the aggregation characteristics of light components. The increase in temperature will reduce the adhesion work of asphalt-aggregate. When the temperature remains unchanged, the adhesion work from large to small is RAMA > RSMA > SBRMA > virgin asphalt. The simulation results of the adhesion of work are in the same trend as the pull-out test results, indicating that the research has a certain rationality.

Graphical abstract

关键词

道路工程 / 沥青-集料界面特性 / 分子动力学 / 岩沥青 / 扩散系数 / 聚集特性 / 黏附功

Key words

road engineering / asphalt-aggregate interface characteristics / molecular dynamics / rock asphalt / diffusion coefficient / aggregation characteristics / adhesion work

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单伟, 董炜, 刘乙丁, 车佳玲, 沙东. 基于分子模拟的岩沥青/丁苯橡胶复合改性沥青-集料界面特性[J]. 科学技术与工程, 2026, 26(2): 799-807 DOI:10.12404/j.issn.1671-1815.2500536

SHAN Wei, DONG Wei, LIU Yi-ding, CHE Jia-ling, SHA Dong. Rock Asphalt/Styrene Butadiene Rubber Composite Modified Asphalt-aggregate Interface Characteristics Based on Molecular Simulation[J]. Science Technology and Engineering, 2026, 26(2): 799-807 DOI:10.12404/j.issn.1671-1815.2500536

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作为中国高等级道路的主要铺面形式,沥青混合料路面在长期车辆荷载作用下易因沥青材料的黏弹性特征产生车辙病害。提升沥青模量是增强混合料抗车辙能力的有效途径,常用技术手段包括采用低标号沥青、添加高模量剂或掺配天然沥青。其中,天然沥青凭借其与基质沥青良好的相容性、显著模量增强效应及经济性优势,展现出突出的工程应用价值^[1]。

天然沥青按地质成因可分为湖沥青与岩沥青两大类。岩沥青作为侵入岩层裂隙的石油经亿万年地质演化形成的产物,具有高沥青质含量特征,可显著改善沥青材料的高温性能^[2-3]。近年来,学者们针对岩沥青改性技术开展了系统性研究:Li等^[4]通过岩沥青/纳米二氧化硅复合改性技术,实现了沥青复剪切模量提升与相位角降低的双重效果;文献[5-6]基于拉拔试验证实,岩沥青表面极性基团产生的强吸附作用可显著提升沥青黏附强度。值得注意的是,岩沥青在提升模量的同时可能导致低温性能劣化^[7]。为了解决这个问题,研究人员通常会将岩沥青与聚合物改性剂复合改性,在提升沥青模量的同时保证其低温性能。王联芳等^[8]对岩沥青胶粉复合改性沥青的性能进行研究发现,岩沥青能够明显改善沥青的高温性能和存储稳定性,但是会劣化沥青的低温性能,胶粉的掺入可以有效补偿岩沥青对低温性能的不利影响。Zhou等^[9]使用脱硫胶粉和岩沥青对沥青进行复合改性,并进行了流变特性和道路性能的试验。结果表明,脱硫胶粉/岩沥青复合改性沥青的储存稳定性、低温和抗车辙性能与苯乙烯-丁二烯-苯乙烯(styrene butadiene styrene, SBS)改性沥青相当。

沥青混合料是由胶结料与集料构成的复合材料体系,单纯研究沥青性能难以全面表征路面的力学行为,因此需要对混合料的性能进行研究。有研究表明,岩沥青可以提升沥青混合料的模量^[10]。He等^[11]比较了基质沥青、SBS改性沥青、聚乙烯改性沥青和岩沥青改性沥青混合料的力学行为。结果表明,添加岩沥青后,沥青混合料的抗压强度、劈裂强度和疲劳寿命得到显著提高。Xie等^[12]对脱硫橡胶/北美岩沥青复合改性沥青混合料进行了路用性能试验。结果表明,脱硫胶粉与北美岩沥青的加入可以改善沥青混合料的高低温性能、疲劳性能与水稳定性。

沥青-集料界面作为沥青混合料的关键结构,其特性对混合料宏观性能具有跨尺度影响效应。目前针对岩沥青改性沥青混合料的研究多聚焦于路用性能的试验表征层面,主要依托基于唯象学理论的宏观试验方法体系。这类方法虽能有效评估混合料宏观力学响应,但在分子尺度的沥青-集料界面作用机制研究方面存在显著局限性。

相较于传统研究方法,分子动力学模拟可以通过构建沥青-集料界面的界面分子模型,可实现界面特性与宏观性能的跨尺度关联分析。这种跨尺度研究方法不仅可以弥补传统试验方法的不足,更能为混合料的设计提供更多的参考依据。

基于此,现构建岩沥青改性沥青-集料界面的分子动力学模型,重点从3个方面开展界面特性研究:①沥青分子在集料表面的扩散特性;②沥青组分在界面区域的聚集规律;③沥青-集料界面在分子尺度的黏附强度。开展沥青-集料界面拉拔试验,对模拟研究进行验证。以期为岩沥青/丁苯橡胶复合改性沥青-集料的界面特性研究提供理论依据。

1 研究过程

1.1 模拟过程

1.1.1 模型建立

1)基质沥青

基质沥青分子模型使用的是由Greenfield等^[13]提出的四组分基质沥青分子模型。该模型共包含了12种分子结构,目前已被研究人员广泛使用,并对其合理性与有效性进行了证实^[14-16]。基质沥青的分子模型组成比例以及分子结构分别如表1和图1所示。

2)岩沥青

岩沥青(rock asphalt, RA)是石油在岩石夹缝中经过漫长的自然演化而形成的,在这个过程中,石油发生一系列复杂的物理和化学反应,逐渐形成岩沥青^[17-18]。岩沥青的主要成分为沥青质,因此,本文中以基质沥青中聚合度最大的沥青质分子模型为基础作为岩沥青的分子模型,并在模型上增加氧化官能团表示沥青质发生的氧化反应。岩沥青的分子结构如图2所示。

3)丁苯橡胶

丁苯橡胶(styrene butadiene rubber, SBR)是一种与天然橡胶性质相类似,且具有良好耐磨性与低成本特点的橡胶类聚合物,被广泛运用在改性沥青的制备^[19-20]。丁苯橡胶合成单体分别是苯乙烯和丁二烯,合成单体以及丁苯橡胶的分子结构示意图如图3所示。

1.1.2 模拟方法

首先,使用Materials Studio 软件中的Amorphous cell模块构建出沥青晶胞模型。模型的初始密度设置为0.1 g/cm³,目的是为了消除分子之间堆叠的影响。对模型进行10 000步的几何优化,以初步消除模型中的不合理构型;再对模型进行500 ps的等压等温系综(isobaric isothermal ensemble, NPT)和正则系综(canonical ensemble, NVT)动力学运算,以进一步优化模型。优化后的基质沥青、RAMA、SBRMA和RSMA分子模型如图4所示。

为了构建沥青-集料界面分子模型,还需要建立集料分子模型。如图5所示,选择二氧化硅作为集料的代表分子,首先对SiO₂晶胞进行切割和扩展,得到SiO₂层,并使SiO₂层的尺寸与沥青模型相匹配。随后,通过Materials Studio软件中的Build layers功能建立沥青-集料界面分子模型。如图6所示,为了防止三维周期模型的影响,需要在模型的上部添加50 Å厚的真空层。最后,对沥青-集料界面分子模型进行500 ps的NVT动力学运算,进一步优化模型结构,使其能量达到平稳状态。

1.1.3 评价指标

(1)均方分布位移(mean squared displacement,MSD)。MSD是描述粒子随机运动的一个统计量,指的是一段时间内三维空间中所有粒子位移平方的平均值。在分子动力学模拟中,MSD经常被用来研究分子或原子的扩散行为。因此,在本研究中,通过对原子的运动轨迹进行分析,可以获得不同时间段的MSD。MSD的计算公式为

(1)

$MSD\left(\mathrm{t}\right)=\frac{1}{N}\stackrel{N}{\sum _{i=1}}\left[{r}_{i}\right(t)-{r}_{i}{\left(0\right)]}^{2}$

式(1)中:r_i(0)为第i个粒子在0时刻的位置矢量;r_i(t)为第i个粒子在t时刻的位置矢量;N为系统中所有粒子的总数。

为了更加准确地描述分子的流动特性,还可以根据MSD曲线计算出不同粒子的扩散系数(D),计算公式为

(2)

$\mathrm{D}=\frac{1}{6}\underset{t\to \infty }{\mathrm{l}\mathrm{i}\mathrm{m}}\frac{\mathrm{d}}{\mathrm{d}t}\stackrel{N}{\sum _{i=1}}\left[{r}_{i}\right(t)-{r}_{i}{\left(0\right)]}^{2}$

(2)径向分布函数(radial distribution function,RDF)。径向分布函数描述的是在一个多粒子体系中,粒子在某个参考粒子距离为r处出现概率,可以用来表征沥青分子在集料表面的聚集体性。径向分布函数g(r)的计算式为

(3)

$g\left(r\right)=\frac{\mathrm{d}N}{\rho 4\mathrm{\pi }{r}^{2}\mathrm{d}r}$

式(3)中:r为两个粒子的距离;ρ为系统的平均密度。

(3)结合能。结合能是指将一个混合系统分离为组成它的各个组分时所需要的能量,所需能量的大小可以衡量系统内各组分相互作用的强度。结合能的计算式为

(4)

${E}_{\mathrm{b}\mathrm{i}\mathrm{n}\mathrm{d}\mathrm{i}\mathrm{n}\mathrm{g}}={E}_{\mathrm{A}}+{E}_{\mathrm{B}}-{E}_{\mathrm{T}\mathrm{o}\mathrm{t}\mathrm{a}\mathrm{l}}$

式(4)中:E_binding为结合能;E_A和E_B分别为A组分和B组分处于平衡状态时的总势能;E_Total为平衡状态下混合体系的总势能。

然而,仅通过结合能来表示沥青与集料的结合强度仍然不够精确,因为这种方式忽略了沥青-集料的界面面积,所以可以通过黏附功进一步表征沥青与集料的黏附特性,黏附功的计算式为

(5)

${W}_{\mathrm{a}\mathrm{d}\mathrm{h}\mathrm{e}\mathrm{s}\mathrm{i}\mathrm{o}\mathrm{n}}=\frac{-\mathrm{\Delta }E}{A}K$

式(5)中:ΔE为沥青与集料间的结合能;A为界面面积;K为单位换算系数695。

1.2 试验过程

1.2.1 试验材料

所研究的基质沥青为70#道路石油基质沥青,天然沥青选用的是RA。RA是石油在岩石夹缝中演化形成,能够良好地改善沥青的高温性能,并且与基质沥青的相容性较好,所以被广泛地应用于提升沥青混合料模量的研究中。然而,RA的形成过程往往伴随着轻质组分的挥发,重质组分的氧化和聚合,导致其低温性能较差。为了弥补这个不足之处,使用有助于提升沥青混合料低温性能的SBR作为另一种改性剂与RA进行复合改性。

1.2.2 改性沥青的制备

分别制备了岩沥青改性沥青(rock asphalt modified asphalt, RAMA)、丁苯橡胶改性沥青(styrene butadiene rubber modified asphalt, SBRMA)和岩沥青/丁苯橡胶复合改性沥青(rock asphalt/styrene butadiene rubber composite modified asphalt, RSMA),详细参数如表2所示。

此外,为了控制变量,所有改性沥青使用相同的制备工艺:①将基质沥青加热至流动状态;②将RA或是SBR改性剂加入基质沥青中,并进行充分的搅拌;③在180 ℃条件下对沥青进行高速剪切,剪切速率为5 000 r/min,剪切时间为40 min;④将沥青置于180 ℃环境下发育30 min。

1.2.3 试验方法

对所研究的沥青进行了拉拔试验,来探究沥青与集料的黏附性能,并且对分子模拟研究结果进行验证。拉拔试验使用的是DeFelsko PosiTest AT-M拉拔仪,加载速率为0.5 MPa/s,温度为(25±1) ℃,示意图如图7所示。

2 结果与分析

2.1 扩散性能

根据MSD探究了175 ℃条件下沥青在集料表面的扩散特性,不同沥青的各组分:芳香分(aroma-tics, Ar)、沥青质(asphaltenes, As)、胶质(resins, Re)、饱和分(saturates, Sa)在集料表面的MSD曲线如图8所示。由图8可知,各组分的均方位移都随着模拟时间的增加呈现出线性增大趋势。不同组分表现出不同的增长速率,因此可以通过MSD曲线的斜率来判断其扩散速率。根据式(2)计算了不同沥青组分的扩散系数D,结果如图9所示。由图9可知,在基质沥青中,轻质组分较极性组分具有更大的扩散系数,其中饱和分和沥青质分别呈现出最大和最小的扩散系数。说明基质沥青的流动性能主要是由轻质组分提供,主要原因是极性组分的相对分子质量较大,不饱和键较多,导致其分子极性较强,而轻质组分的相对分子质量较小,饱和键较多,所以分子极性较弱。

图9(b)为RAMA中各组分的扩散系数,可以发现,岩沥青的扩散系数最低,说明岩沥青比沥青质的分子极性更强。此外,RAMA中的沥青四组分也都低于基质沥青,表明岩沥青的加入会在一定程度上抑制沥青分子的移动性能。相比之下,SBR对基质沥青四组分移动性能的抑制作用则相对较弱。由图9(c)可知,当SBR加入后,沥青组分的扩散系数均小于基质沥青,但仍然高于RAMA,说明SBR的极性弱于RA。图9(d)中各组分的扩散系数最低,这表明复合改性后,RA和SBR对沥青移动性能的抑制作用产生了叠加效应。

分析了各组分迁移特性,系统评估了沥青整体移动能力,结果分别如图10和图11所示。图10显示了4种沥青的MSD曲线,不同沥青的MSD均随着模拟时间的增加而线性增长,但斜率存在显著差异,反映出不同沥青的分子迁移效率差异。同样根据MSD曲线的斜率计算出扩散系数,结果如图11所示。由图11可知,基质沥青具有最大的扩散系数,说明其具有最优的流动性能。RA或是SBR的加入都在一定程度上削弱沥青分子的移动性能。其中RAMA的扩散系数最低,这再次证实RA分子相较于SBR具有更强的分子极性。

2.2 沥青组分在集料表面的聚集特性

通过径向分布函数RDF分析了沥青中各组分在集料表面的聚集特性。一般情况下,RDF曲线第一个峰的径向距离r是分析分子聚集行为的关键参数:r值较小表明分子在更近程范围内聚集,意味着更强的范德华力与分子间相互作用。

图12(a)为基质沥青四组分的RDF曲线,可以看出,极性组分第一个峰的位置比轻质组分的更小,这表明相较于轻质组分,极性组分更容易在集料表面聚集,并且在基质沥青与集料的黏附过程中,是由极性组分提供主要的黏附力。在极性组分中,沥青质和胶质分别在4.74 Å和6.93 Å处出现峰值,说明沥青质比胶质具有更强的分子极性,能够提供更多的分子间作用力。

此外,RA或SBR的加入改变了沥青组分的聚集特性。由图12(b)可知,相较于基质沥青,RAMA中轻质组分与胶质的峰位向大距离偏移,而沥青质峰位保持稳定。同时,RA分子在集料表面5.08 Å处聚集,说明RA分子通过占据集料表面空间,迫使轻质组分与胶质分子发生位移,进一步印证了RA分子的高极性特性。相比之下,SBR分子的极性则弱于RA分子。在图12(c)中,仅轻质组分的分子发生峰位后移,而极性组分的分子则几乎不受影响,这表明SBR分子的极性介于极性组分分子与轻质组分分子之间。图12(d)为RSMA中各组分的RDF曲线,RA与SBR的复合改性后,分子间的作用更为复杂。这里不仅包含了RA和SBR作用效果的叠加,还有RA分子对SBR分子的作用,即在RA和SBR分子的共同作用下,沥青中的轻质组分分子与胶质分子均向后迁移,同时,RA分子的存在也会导致SBR分子的聚集距离增加。

2.3 沥青与集料的黏附特性

通过计算不同沥青与集料间的黏附功,可分析两者的黏附特性。黏附功越大,表明沥青与集料的黏附强度越高,界面黏附性能越佳。如图13所示,各类沥青的黏附功均随温度升高而下降,表明温度会削弱沥青-集料界面的黏附强度。这主要是由于温度升高会增加分子内能,加剧分子热运动,进而削弱其相互作用力。此外,当温度一定时,黏附功从大到小分别是RAMA>RSMA>SBRMA>基质沥青。结果表明,RA或SBR都可以在一定程度上提升沥青与集料的黏结强度,其中RA对黏结强度的提升效果最为显著,SBR的改善效果则相对较弱,所以这也导致RSMA的黏附功在RAMA与SBRMA之间。

2.4 沥青与集料的黏附强度

通过宏观尺度的沥青-集料黏附强度拉拔试验验证了黏附功模拟结果的可靠性。鉴于沥青在408 K和448 K温度下处于液态(无法形成有效黏附界面),试验仅针对278 K和298 K条件开展,结果如图14所示。试验结果表明,随着温度的升高,沥青与集料的拉拔强度显著降低。在相同温度下,4类沥青的拉拔强度呈现RAMA>RSMA>SBRMA>基质沥青的规律排序。该试验结果与模拟数据的变化趋势完全一致,充分证实了模拟结果的可靠性。

3 结论

针对宏观试验在揭示沥青-混合料界面特性方面的局限性,通过分子动力学模拟从分子尺度解析RAMA-集料界面行为,得出如下结论。

(1) 轻质组分因其极性较弱,为沥青提供了主要的移动性能,而具有较强极性的RA分子会显著抑制沥青分子的移动能力。SBR分子对分子移动的抑制效应弱于RA分子,但与RA复合改性时会呈现出协同抑制效果。

(2) 极性组分在沥青与集料的黏附过程中起主导作用,这是由于极性组分倾向于在集料表面聚集,从而形成更强的分子间相互作用。RA或SBR的加入使沥青中极性较弱的组分向后迁移,从而进一步增强沥青与集料的黏结力。

(3) 温度升高会降低沥青与集料间的黏附强度。当温度不变时,RA或SBR的掺入都能提升沥青与集料的黏附性能,其中RA对黏附性能的提升效果最为显著,4种沥青的黏结强度依次为RAMA>RSMA>SBRMA>基质沥青。

(4) 沥青与集料的拉拔强度随温度升高呈现显著降低趋势。在相同温度条件下,拉拔强度排序为RAMA>RSMA>SBRMA>基质沥青,试验结果与模拟数据呈现一致的变化规律,这在一定程度上验证了模拟研究的合理性。

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Received	Published	Revised
2025-01-21	2026-01-18	2025-10-14
Online Date
2026-09-20

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